磁团簇系统因其表现出的丰富的物理性质,在过去几十年中备受关注。其中,线性反铁磁自旋四聚体K2Ni2Mo3O12呈现自旋隙以及磁场诱导的玻色爱因斯坦凝聚行为,并且被认为是探究异常磁激发行为的模型材料。本文基于K2Ni2Mo3O12还合成了其同构化合物K2Co2Mo3O12。通过磁化率、强磁场磁化、电子自旋共振、光学测量以及理论分析,系统地研究了K2A2Mo3O12（A=Ni,Co）内部的磁相变、磁激发等行为。本文研究内容如下:1.从一维、二维角度简要介绍了低维磁性系统。系统地介绍了磁团簇系统中的自旋二聚体、三聚体、四聚体材料,其中详细介绍了目前被报道过的所有构型的自旋四聚体材料。回顾了K2Ni2Mo3O12的研究现状,并提出本文的选题依据以及研究意义。2.简要介绍本文所涉及的样品制备方法、实验装置,详细介绍了强磁场磁化、电子自旋共振装置及其测量原理。简要概述了本文理论计算所涉及的方法及其原理。3.利用固相法合成了K2Ni2Mo3O12多晶粉末样品。首先对该化合物进行成相以及纯度分析,然后进行基本磁性表征验证是否与文献报道一致。强磁场磁化显示K2Ni2Mo3O12存在零磁化平台以及磁场诱导的磁相变。接着利用电子自旋共振得到了g=2.4。电子自旋共振在不同频率下的吸收谱显示K2Ni2Mo3O12中存在复杂的磁激发模式,并不能用经典双子晶格反铁磁共振理论解释。最后利用第一性原理计算,通过设计不同的自旋构型,定性解释了K2Ni2Mo3O12内部的磁交换作用。4.利用固相法合成了一种新型自旋四聚体化合物K2Co2Mo3O12。单晶结构解析显示K2Co2Mo3O12的空间群为P21/n,每个单胞内含有一个完整的Co4四聚体。磁化率测量结果显示,直至0.5 K时K2Co2Mo3O12也未表现出反铁磁长程有序行为。强磁场磁化曲线显示在4.4～8.7 T区域存在一个1/2磁化平台,并在15 T达到磁饱和状态。利用精确对角化对磁化以及磁化率曲线进行拟合,孤立自旋四聚体模型拟合结果显示,四聚体内的交换作用J1=-16.91 K,J2=-15.70 K,自旋隙Δ=11.31 K。然而,实验和拟合结果之间存在一定差异,这暗示了存在弱的四聚体间耦合作用以及强的各向异性交换作用。强磁场电子自旋共振测量结果显示K2Co2Mo3O12内存在非常复杂的磁激发行为。最后利用第一性原理计算定性解释了K2Co2Mo3O12中的磁耦合作用。