Fe3O4复合物的制备及其移除水中污染物性能研究

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开发高效率、低成本且易于分离的吸附剂和非均相Fento n催化剂对于移除水中污染物,净化水资源具有重要意义。磁铁矿(Fe3O4)由于含量丰富、价格低廉、环境友好以及具有磁性等优点,在污水处理领域得到了广泛关注。通过表面改性、与其它材料复合等手段可以显著提高Fe304的吸附能力以及催化降解水中污染物的性能。本论文的主要研究工作如下:通过一步水热法合成了表面富含羧基的磁性Fe3O4/CeCO3OH复合物。相比于单一组分的Fe3O4与CeCO3OH, Fe3O4/CeCO3OH复合物的吸附性能显著提高。Fe/Ce匕例对吸附剂的吸附性能具有重要影响。当Fe/Ce匕例为4:1时,Fe3O4/CeCO3OH复合物对亚甲基蓝具有最高的吸附量,达到666.2 mg g-1。复合物的吸附量与其表面的羧基量直接相关,来自聚丙烯酸钠(PAAS)的羧基与铁铈复合物表面的金属离子进行配位,未配位的羧基分散在复合物表面使其带负电,进而通过静电作用选择性地吸附小分子阳离子染料。此外,Fe3O4/CeCO3OH复合物优异的磁性使其易于从水溶液中分离。以乙二醇为溶剂,采用一步法合成了不同Fe/Ce比例的Fe3O4/CeCO3OH复合物。随着Fe/Ce比例的减小,复合物的非均相Fenton催化活性先提高后降低,与其颗粒尺寸先减小后增大的趋势基本一致。当Fe/Ce比为7:3时,复合物具有最高的催化活性,60min即可将100 mg L-1的亚甲基蓝全部移除。Ce的加入不仅能有效地调控Fe3O4/CeCO3OH复合物的形貌尺寸,还可以与催化剂中的Fe发生氧化还原反应,促进Fe2+/Fe3+的电子转移,从而提高催化剂的催化活性。将Mg、Mn、Ni、Zn、La和Co六种金属与Fe复合得到不同的含铁复合物,其催化活性相比于Fe304并没有提高。铁镁复合物对亚甲基蓝具有较高的移除率,这是其高的吸附性能与非均相Fenton催化反应共同作用的结果。铁锰复合物由于具有较小的颗粒尺寸在反应初始阶段具有较高的反应速率。将水热法合成的酒石酸铁前驱物在高温下煅烧得到多孔纳米棒状Fe304/C复合物,通过沉淀-还原法将Fe3O4/C与Cu2O进行复合得到Fe3O4/C/Cu2O复合物。Fe3O4/C/Cu2O复合物具有优异的光-Fenton催化性能,在中性条件下60 min可将100 mg L-1亚甲基蓝全部移除。循环使用5次后,Fe3O4/C/Cu2O复合物的催化活性仍在90%以上。磁性的Fe3O4/C/Cu2O复合物可以通过外加磁场从废水溶液中快速分离,是一种经济高效且易于分离回收的光-Fenton催化剂。
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