负载型Pd/SnO2催化剂低温催化甲烷燃烧

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天然气的催化燃烧对于能源的优化利用以及环境保护都具有重大意义,其主要成分是甲烷。对于甲烷的催化燃烧,负载型Pd催化剂的表现出最高的活性,如何进一步提高催化剂的活性和热稳定性是催化研究的热点之一。本文以负载型Pd/SnO2催化剂为研究对象。利用BET、XRD、TEM、XPS、O2-TPD、H2-TPR、CO-TPR、FTIR和CH4-TPR等表征手段,研究了催化剂的结构和表面性质及其与甲烷催化燃烧性能之间的关联,论文取得了以下主要结果:  制备了具有三维花状结构和八面体结构的SnO2,经600℃焙烧后,其形貌基本保持,但继续升高SnO2的焙烧温度,其原有的形貌被破坏。SnO2的焙烧温度可显著影响催化剂表面Pd的存在状态和甲烷催化燃烧性能。随着载体焙烧温度的升高,PdO的含量逐渐增加,但表面的PdOx物种很容易被H2和CO还原。不同于常规的负载金属催化剂,对于Pd/SnO2催化剂,载体焙烧温度越高,Pd催化剂上甲烷催化燃烧的活性越高。如以沉淀法所制备的SnO2经1200℃焙烧后制备Pd催化剂,表现出最高的甲烷催化燃烧活性,其T10和T90分别为260℃、360℃。高温焙烧后的SnO2,晶型趋向规整,但由于SnO2与PdO之间晶格的匹配,可能会导致Pd与SnO2的相互作用加强,从而有利于催化剂表面氧的活化,进而提高了催化剂上甲烷催化燃烧和CO催化氧化的活性,这可能是Pd/SnO2催化剂上催化氧化活性随载体焙烧温度的升高而增强的原因。
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