典型环境持久性有机污染物的母婴人群暴露与新生儿健康风险评价

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以滴滴涕(Dichlorodiphenyltrichloroethanes,DDTs),多氯联苯(Polychlorinatedbiphenyls,PCBs)和全氟/多氟化合物(Per/polyfluoroalkyl substances,PFASs)为代表的持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)是一类能够持久存在于环境中,具有生物放大效应,半挥发性和高毒性的环境污染物,受到全球范围的广泛关注。母婴人群是一类典型的高风险敏感人群。妊娠期是产前污染物暴露的重要窗口,POPs会通过胎盘屏障进行母胎传递,使得胎儿在未出生前就已经暴露于POPs的污染中。哺乳期是产后污染物暴露的重要时期,亲脂类POPs通过乳汁从母体传递至婴儿,形成暴露途径。而此时的婴儿全身各组织处于高速发育的阶段,免疫机制尚不完善,血脑屏障没有完全建立,针对外源污染物的解毒酶活性远远低于成年人,因此对污染暴露更为敏感脆弱,且婴儿在发育早期的不利环境因素对产后发育和其他疾病会产生深远甚至终生的影响。评估典型POPs在母婴人群中的污染特征从而进一步了解POPs的暴露对新生儿的健康风险,对人类关注这一代至下一代的环境健康具有重要意义。本论文主要研究内容如下:(1)以长期居住在浙江省舟山嵊泅岛上的106对海岛母婴人群为研究对象,采集并分析母初乳及脐带血清样本中六种DDTs及其代谢产物的暴露水平。结果发现总DDTs在母初乳和脐带血清中的浓度分别为1.93 ± 1.98和1.38 ± 3.66 μg g-1脂重,主要来源于历史工业源的残留,但也有三氯杀螨醇生产及其他新DDTs来源的影响。各组分之间存在显著的正相关性(p<0.01),指示着不同DDTs组分在人体中暴露途径和代谢方式具有相似性。孕妇年龄和孕前身高体重指数是母体长期蓄积p,p’-DDE和总DDTs的重要影响因素。本文首次报道了人体组织中o,p’-DDT及o,p’-DDD的对映体分布特征。在初乳和脐血样本中,(+)-o,p’-DDT相对于(-)-o,p’-DDT会优先富集,(-)-o,p’-DDD相对于(+)-o,p’-DDD会优先富集。通过多元线性回归拟合发现,p,p’-DDT和p,p’-DDD的产前暴露浓度每增加1 μg g-1脂重,新生儿的出生体重分别会增加0.088 kg(r = 0.088,95%CI:-0.004,0.172,p = 0.041)和 0.250 kg(r = 0.250,95%CI:0.014,0.486,p=0.038)。通过世界卫生组织WHO所规定的模型计算得到,新生儿通过哺乳每日摄入DDTs的总含量为8.33 ± 7.34 μg kg-1bw per day,有25%的新生儿超过了 WHO所颁布的每日可耐受剂量。认为该地区新生儿在母乳喂养时,存在着一定的DDTs暴露风险。(2)9种典型PCBs在母初乳和脐带血清中被广泛检出,总残留浓度中位数分别为71.3和35.0 ng g-1脂重。孕周期与PCB 52和44有着显著的负相关关系,孕前身高体重指数与PCB 101有显著正相关关系。PCB 180在不同产妇年龄组和不同新生儿性别中存在着明显差异。PCB 44在两种生物基质间存在的显著正相关关系指示着母胎传递现象。将脐血中9种PCBs按三分位值划分为低暴露、中暴露和高暴露三组,以低暴露组为参照类别,通过广义线性回归模型分析各PCBs的宫内暴露与新生儿出生体重、身长、胎龄及头围的影响。结果发现在纳入各协变量的矫正模型中,不同等级脐血中的PCBs对身长、胎龄和头围的影响均没有统计学意义。PCB 28、44和153对新生儿出生体重有着明显抑制作用。其中PCB 153对出生体重的影响最为显著,中暴露组每单位浓度增加10%(Log-PCB 153),出生体重相应减少 2.05%(β =-0.205,95%CI:-0.276,-0.166,,p=0.022),而在高暴露组中,每单位浓度增加10%(Log-PCB 153),出生体重相应减少2.82%(β =-0.282,95%CI:-0.314,-0.150,= 0.004)。通过 WHO 所规定的模型计算得到,新生儿通过哺乳每日摄入PCBs的总含量为0.112 ±0.035 μg kg-1bw per day,有77.4%的婴儿每日摄入剂量超过2000年美国有毒物质及疾病登记处ATSDR给出最低风险指标RfD 0.03 μg kg-1 per day,因此认为该研究区域的新生儿存在明显的PCBs暴露风险。(3)通过固相微萃取-UPLC-MS/MS 检测分析了 6:2 C1-PFESA,8:2 C1-PFESA,PFOS,PFHxS,PFDoA,PFUnDA,PFDA,PFNA,PFOA,PFHpA,PFHxA 等 11 种多氟/全氟化合物在脐带血清中残留水平,各物质检出率均高于96.2%。PFOS为主要贡献物,检出率达100%,中位数水平为4.07 ng mL-1。产妇的年龄,孕前BMI,胎次和饮用水来源是影响PFASs蓄积的主要影响因素。通过多元线性回归拟合发现PFOS的暴露对于新生儿出生体重和生长指数有着抑制作用。每单位浓度(Log-PFOS)增加 10%,出生体重减少 3.80%(β =-0.380,95%CI:-0.674,-0.089,p=0.011),生长指数减少 3.58%(β =-0.354,95%CI:-0.623,-0.093,p= 0.009)。另外,PFOS的暴露是小于胎龄儿发生的危险因素。
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