【摘 要】
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随着新能源汽车和消费电子产品市场的快速扩张,人们越来越重视对高效率、低成本储能系统的开发和研究。在目前所有的可充电离子电池中,钾离子电池（KIBs）具有储量丰富、价格低廉的优势,是大规模储能应用中潜在的锂离子电池（LIBs）替代者。然而,钾离子半径（1.38（?））远大于锂离子（0.76（?））,易造成反应动力学缓慢,钾离子反复的嵌入/脱出过程还会引起材料的结构崩塌。因此,开发性能卓越、运行稳定的
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随着新能源汽车和消费电子产品市场的快速扩张,人们越来越重视对高效率、低成本储能系统的开发和研究。在目前所有的可充电离子电池中,钾离子电池（KIBs）具有储量丰富、价格低廉的优势,是大规模储能应用中潜在的锂离子电池（LIBs）替代者。然而,钾离子半径（1.38（?））远大于锂离子（0.76（?））,易造成反应动力学缓慢,钾离子反复的嵌入/脱出过程还会引起材料的结构崩塌。因此,开发性能卓越、运行稳定的KIBs负极材料仍然迫在眉睫。层状过渡金属硫族化合物（TMDs）表现出优异的理论容量和较高的成本效益,在KIBs中具有良好的应用前景。MXene,作为一类过渡金属碳化物或氮碳化物,具有出色的机械弹性和优异的金属导电性,为构建先进KIBs杂化纳米结构提供了新的研究思路。因此,本论文通过形貌结构设计、层间扩展、空位工程和相变工程等策略,利用水热合成和热处理方法合成了高性能TMDs/MXene超结构,深入研究了该材料的钾离子储存机理,主要工作内容有:（1）构建了一种Te掺杂1T’-ReSe2纳米片锚定在MXene上的超结构（Te-ReSe2/MXene）,作为高性能KIBs负极材料。该超结构通过扩展层间距的缺陷Te-ReSe2和自调节弹性MXene纳米片之间的协同效应,表现出较高的比容量(0.1 A g-1电流密度下200圈循环后为361.1 m Ah g-1),卓越的倍率性能(20 A g-1电流密度下为179.3 m Ah g-1)和良好的循环性能(5 A g-1电流密度下2000圈循环后为202.8 m Ah g-1),可以在柔性全电池中稳定地工作。动力学分析和密度泛函理论（DFT）计算证明了材料具有赝电容控制行为,高的电子导电性以及良好的钾离子吸附和扩散能力。非原位HRTEM和XRD揭示Te-ReSe2/MXene的钾离子存储机理,包括可逆的嵌入/脱出机制和转化反应。（2）通过P掺杂1T’相MoTe2负载在Ti3C2 MXene形成一种新的超结构（P-MoTe2/MXene）用作高性能KIBs负极。在这种新型超结构中,通过富缺陷的1T’-MoTe2和导电的层状MXene纳米片之间的协同效应,有效地提高该超结构的电化学性能,包括良好的可逆容量(在电流密度0.2 A g-1下充放电200圈后仍然保留359.8 m Ah g-1),出色的倍率性能(在电流密度20 A g-1下为183.2 m Ah g-1)和稳定的循环性能(在电流密度5 A g-1下充放电4000圈后保留有225.1 m Ah g-1)。通过循环伏安曲线和恒流间歇滴定技术表明P-MoTe2/MXene具有增强的赝电容行为和离子扩散能力,非原位XRD证明了其具有可逆的钾离子嵌入和转化反应。DFT计算进一步证实了P-MoTe2/MXene具有较高的电子电导率、增强的钾离子吸附能力和加快的钾离子扩散速率,有利于促进钾离子存储的反应动力学。
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