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本文以氧化石墨烯和Ti(SO4)2为初始反应物,通过不同的反应途径制得两种TiO2/石墨烯复合材料。途径一是利用Ti(SO4)2水解,在氧化石墨烯层间成核生长纳米TiO2颗粒,制得TiO2/氧化石墨烯复合材料,再通过还原反应,制得TiO2/石墨烯复合材料(TiO2-GR1)。途径二是将氧化石墨烯还原制得石墨烯,再利用Ti(SO4)水解,在石墨烯层间成核生长而制得TiO2/石墨烯复合材料(TiO2-GR2)。再以氯铂酸为金属离子源,通过反应“途径一”制备Pt(Ⅳ)掺杂的TiO2/石墨烯复合材料(Pt-TiO2-GR1)。通过XRD、FE-SEM、HR-TEM、FTIR、UV-Vis、TGA、BET和电化学性能测试(CV、EIS)等测试手段对复合材料进行表征。以复合材料为工作电极,铂电极为对电极,饱和甘汞电极为参比电极,在可见光照射(λ>420nm)下,通过光催化、光电催化降解含偶氮化学健的酸性红B (ARB),对复合材料的催化性能进行研究。讨论了不同反应途径对复合材料的影响,影响催化反应的各种因素、复合材料的稳定性,以及光电催化反应的机理。通过实验和理论分析得出以下结论：(1)不同的反应途径对复合材料的形态特征、晶型结构、比表面积、电化学性质具有较大的影响。采用“途径一”制备的TiO2-GR1复合材料,其晶型结构是纯度较高的锐钛矿型,而采用“途径二”制备的,其晶型结构是锐钛矿型和金红石型的混晶,锐钛矿为主晶相。而相对而言TiO2-GR1复合材料在可见光响应能力、表面面积、电化学性质等方面优于TiO2-GR2。(2)光催化实验、光电催化实验表明,TiO2-GR1、TiO2-GR2复合材料的催化性能均显著优于TiO2,这说明了石墨烯和TiO2两者产生了协同效应而提高了催化效率,也说明了石墨烯优良的电学性质和超大的比表面积等性质在光电催化反应中发挥了积极作用。(3)TiO2-GR1的催化性能优于同等反应条件下的TiO2-GR2。可能原因是TiO2-GR1在晶型结构、可见光响应能力、比表面积、电化学性质等方面具有更好的特性。这也说明了不同的反应途径对复合材料的光催化性能具有较大的影响。(4) TiO2-GR1复合材料的光电催化性能显著优于其光催化性能。这说明了施加电极电位使得TiO2的光生电子转移到石墨烯上并发生了定向运动,而石墨烯优良性质为其光生电子的迅速转移提供了有利条件。同时由于复合材料优良的双电层性能,使得溶液离子在外加电极电压的作用下向电极扩散遇到的动力学阻碍较小,能够较容易地扩散、迁入到电极中与羟基自由基等活性物质反应。(5)工作电极活性物质的量、目标降解物的初始浓度、外加电极电位、初始反应pH值等因素对复合材料的催化性能都有较大影响。以TiO2-GR1复合材料为研究对象,本实验在室温(25℃)条件下,其优化条件是,工作电极的活性物质W=0.5 g,目标降解物ARB初始浓度C0=100 mg/L,电极电位ξ=0.05 V,反应初始pH=5.0。以此优化条件,在可见光(λ>420 nm)照射下对ARB进行光电催化实验。30min内其降解效率为1.08 mg·min-1·g-1,反应240 min可以使ARB达到93.6%的降解率。(6)从使用频率、放置时间、降解不同目标物等方面考察复合材料催化性能的稳定性。实验表明,复合材料具有优良的催化稳定性。(7)COD消解实验表明,TiO2-GR1复合材料对多种有机污染物目标降解物进行降解,反应过程的COD消解情况良好,与前面的降解效率曲线相吻合。(8)TiO2-GR1复合材料对ARB降解过程的紫外可见光光谱图分析表明,降解目标有机物中的生色基团和芳香结构最终被降解为无机小分子化合物。(9)本文还对复合材料光电催化反应机理的进行了讨论,并通过关系式对反应过程进行了描述。(10)TiO2-GR1、TiO2-GR2复合材料的光催化、光电催化反应的反应动力学可以用Langmuir-Hinshelwood模型描述,其反应均符合一级反应动力学,线性关系较好。复合材料的光催化、光电催化反应动力学常数均大于TiO2的动力学常数,而复合材料TiO2-GR1的光催化、光电催化反应动力学常数又大于TiO2-GR2的动力学常数。TiO2-GR1复合材料在优化条件下,25℃时的动力学常数k=12.3×10-3 min-1,光电催化反应活化能Ea=24.55 kJ/mol。(11)以Pt-TiO2-GR1复合材料为催化剂,在本实验优化条件下考察其光催化及光电催化反应性能,结果表明：240 min的光催化、光电催化反应分别可使ARB达到61.9%、97.3%降解率,降解效率均优于同等条件下的TiO2-GR1复合材料。催化反应均可以用Langmuir-Hinshelwood模型来描述,其反应均符合一级反应动力学,线性关系较好。其光催化反应表观速率常数k=4.6×10-3min-1,光电催化反应表观速率常数k=13.8×10-3 min-1,优于在同等条件下Ti02-GR1复合材料的速率常数。(12)通过平面波赝势方法进行密度泛函总能量计算可知,Pt(Ⅳ)掺杂后,TiO2禁带(Eg)变小,其禁带之中形成了杂质能级,使费米能级降低,增强催化活性。