类石墨烯碳氮材料(Graphitic Carbon Nitrides)的研究最早可以追溯到1834年。它们具有与石墨烯相似的晶体结构,并且呈现出多孔的特点。最近这类碳氮化合物在能量转化、环境保护、白旋电子学器件等领域的应用潜力,引起了人们的极大关注。类石墨烯碳氮材料具有丰富的结构,其电子结构也呈现多样性。例如：化学配比为C3N4的结构,具有半导体性质,是一种重要的光催化剂,可以吸收太阳光来分解水。而化学配比为C4N3的结构,是一种自旋极化的半金属材料,在自旋电子学器件方面有潜在的应用。值得注意的是：与传统的光催化剂和半金属材料相比,类石墨烯碳氮材料具有合成简单、成本低和环境友好等优点。因此,对类石墨烯碳氮材料的结构与性质之间的关系研究,逐渐成为当前的一个研究热点课题。这有助于揭示其优异性能的起源,有助于提高其光催化效率。本文采用基于密度泛函理论的量子力学第一性原理计算方法,研究了几种类石墨烯材料的电子结构、机械性质和光催化性质,着重探讨了外加应力对电子结构的调控,以及提高其光催化效率的途径。为实验上合成具有独特性能的新型类石墨烯碳氮材料提供了理论依据。本论文的组织如下：第一章是关于该论文的研究背景以及选题意义；第二章介绍了该论文所采用计算方法的理论基础；第三章到第六章,详细介绍并总结了作者在攻读博士学位期间所做的主要研究工作和取得的主要结果。主要内容和结论如下：1.从理论上预言了一种稳定的类石墨烯碳氮结构(g-C9N7),并模拟了其X射线衍射谱。通过形成能、分子动力学模拟、声子谱三个方面验证了该结构的稳定性。电子结构计算表明,该材料具有自旋极化的基态,并且呈现金属性质,其中的局域磁矩之间倾向于形成铁磁耦合状态。对该材料施加双轴拉力,当拉伸应变超过2.4%时,g-C9N7由金属转变为半金属,可以实现100%的自旋极化电流。这种应力调控的半金属特性在自旋电子学器件中有潜在应用价值。2.针对类石墨烯碳氮材料在光催化分解水领域的应用,我们从理论上设计了一种新型的类石墨烯碳氮结构(g-C12N7H3),并给出了其X射线衍射谱的主要特征。计算结果表明,g-C12N7H3是一种新的有机光催化剂,可以用来分解水产生H2和O2。为了提高它的光催化效率,我们提出了四种策略,分别是多层堆叠、增加体系中N原子的含量、形成g-C9Nio/g-Ci2N7H3异质结、形成graphene/g-C12N7H3异质结。上述的研究结果为设计高效有机催化剂提供了理论依据。3.计算了锯齿形边缘的石墨烯纳米带嵌入Ni原子后的稳定构型、电子结构和边界效应。Ni原子的嵌入改变了石墨烯纳米带的子晶格自旋密度分布,形成了一种围绕Ni原子对称分布的子晶格。在石墨烯纳米带中嵌入Ni原子后,使体系呈现金属特性,金属性主要来源于Ni原子的3d轨道。当Ni原子靠近边界时,会导致结构形变,形成翘起的边界。边界翘起后会使体系的能量降低。这说明Ni原子更优先占据靠近边界的双空位。上述研究结果为调控石墨烯纳米带的电子结构提供了一个有效途径。