受激拉曼散射（stimulated Raman scattering，SRS）属三阶非线性光学效应，其光束具有激光特性，可使现有激光波段得到有效拓展。利用晶体拉曼激光技术，可以发展新型的黄、橙光激光，以及1.5μm人眼安全激光，这些光源将在军事、医疗、显示、遥感、海洋探测等许多领域获得重要应用，因此相关研究已成为新波长全固态激光器的研究热点。早期的拉曼激光研究主要集中在气体和液体介质中，包括H₂、N₂、CH₄、硝基苯、甲苯等。自上世纪80年代以来，由于Ba（NO₃）₂、BaWO₄等高拉曼增益固体材料的发现以及固体激发光源的商品化，使固体拉曼激光技术有了显著进展。从已报道的文献来看，研究者往往以研究单一样品或某些特性的改善居多。由于晶体受激拉曼散射的复杂性，目前还没有系统完善的理论可以完全解决或预测某种晶体的受激拉曼散射特性。但是，实验已发现，泵浦激光的波长、泵浦激发光的脉宽、泵浦激光的偏振、晶体样品的种类、晶体的结构、晶体的尺寸、晶体的加工等等因素对晶体的受激拉曼特性有明显的影响。因此，对一些实用拉曼晶体在几乎相同的条件下进行系统研究，无论对发现新现象、新规律，探索优秀的拉曼晶体以及开发新的拉曼激光器件，都有重要的理论和应用价值。本论文对7种晶体的数十块样品，在相同实验条件下进行了拉曼散射特性的系统比较和研究，对这些材料进行了整体评价。本论文利用本研究所晶体材料生长方面的优势，采用提拉法（Czochralski）生长了高质量、大尺寸的SrWO₄、BaWO₄、YVO₄、GdVO₄、YbVO₄、Nd∶LuVO₄单晶，并对SrWO₄、BaWO₄、YVO₄、GdVO₄、YbVO₄、Nd∶LuVO₄、LiIO₃晶体的各种尺寸、各种切向的实验样品进行比较研究，发现了一些新的实验现象和规律，将为这些晶体的实际应用提供参考，有利于开发出新型的拉曼固体激光器，黄光激光器，以及人眼安全激光器。本论文的主要研究内容包括：一、（1）测量了SrWO₄晶体的拉曼散射光谱，结合晶格振动群论对拉曼谱线进行了指认，确认了其归属。（2）用532nm的皮秒脉冲作为泵浦源，在单次通过实验条件下研究了SrWO₄晶体的受激拉曼散射特性，获得了5级斯托克斯（Stokes）线（559.23nm，589.61nm，623.49nm，661.50nm，704.44nm）和3级反斯托克斯（anti-Stokes）线（506.97nm，484.34nm，463.65nm），由此计算出了SrWO₄晶体拉曼频移为921.5cm^-1；测量了不同长度SrWO₄晶体1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到SrWO₄晶体的稳态增益系数为15.5±0.4cm／GW，确认了SrWO₄晶体受激拉曼散射的最佳匹配方式；测量了SrWO₄晶体高阶的受激拉曼散射阈值和增益；受激拉曼散射的整体转换效率高于62％。（3）在355nm皮秒激光泵浦下，观察到3级斯托克斯线（366.44nm、379.25 nm、392.98nm），测量了SrWO₄晶体1级Stokes的泵浦阈值，并计算得到相应的拉曼增益为49.09cm／GW。（4）基于SrWO₄晶体，实现了皮秒外腔式拉曼激光器的高效率运转。多波长输出总转换效率73％，最大输出能量2.58mJ。1324nm单波长拉曼激光输出的转换效率达到19.3％，最大输出能量0.39mJ。二、（1）测量了BaWO₄晶体的拉曼散射光谱，结合晶格振动群论对拉曼谱线进行了指认，确认了其归属。（2）用532nm的皮秒脉冲作为泵浦源，在单次通过实验条件下研究了BaWO₄晶体的受激拉曼散射特性，获得了5级斯托克斯线（559.64nm，590.26nm，624.42nm，662.76nm，706.18nm）和3级反斯托克斯线（463.42nm，484.24nm，507.04nm），计算出了BaWO₄晶体拉曼频移为927cm^-1；测量了不同长度BaWO₄晶体1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到BaWO₄晶体的稳态增益系数为19.6±0.7cm／GW，确认了BaWO₄晶体受激拉曼散射的最佳匹配方式。（3）测量了BaWO₄晶体高阶Stokes光和一阶anti-Stokes光的受激拉曼散射阈值和增益，受激拉曼散射的整体转换效率高于78％。（4）在355nm皮秒激光泵浦下，观察到3级斯托克斯线（366.52nm、379.40 nm、393.22nm），测量了1级Stokes受激拉曼散射的泵浦阈值，计算得到拉曼增益为51.8±2.7cm／GW。（5）基于BaWO₄晶体，实现了皮秒外腔式拉曼激光器的高效率运转。多波长输出总转换效率58％，最大输出能量2.46mJ。1325nm单波长拉曼激光输出转换效率达到23％，最大输出能量0.69mJ。（6）基于BaWO₄晶体，采用外腔耦合方式实现了1.5μm人眼安全拉曼激光的高效输出，最大输出能量8.5mJ，最高转换效率51％。三、（1）用532nm的皮秒脉冲作为泵浦源，在单次通过实验条件下研究了YVO₄晶体的受激拉曼散射特性，获得了2级斯托克斯线（558.6nm，587.8nm）和1级反斯托克斯线（508.0nm），由此计算出YVO₄晶体的拉曼频移为891cm^-1；测量了不同长度YVO₄晶体1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到YVO₄晶体的稳态增益系数为15.7±0.8cm／GW；测量了YVO₄晶体高阶的受激拉曼散射阈值和增益，受激拉曼散射的整体转换效率高于52％。（2）在355nm皮秒激光泵浦下，观察到2级斯托克斯线（366.03nm、378.37nm），测量了YVO₄晶体的受激拉曼散射阈值，计算出拉曼增益为20.3±0.6cm／GW。（3）基于YVO₄晶体，实现了皮秒外腔式拉曼激光器的高效率运转。多波长输出总转换效率51.4％，最大输出能量2.2mJ。1313nm单波长输出转换效率12.3％，最大输出能量0.36mJ。四、（1）测量了GdVO₄晶体的拉曼散射光谱，结合晶格振动群论对拉曼谱线进行了指认，确认了其归属。（2）用532nm的皮秒脉冲作为泵浦源，在单次通过实验条件下研究了GdVO₄晶体的受激拉曼散射特性，获得了3级斯托克斯线（557.98nm，586.86nm，618.92nm）和1级反斯托克斯线（508.01nm），由此计算出GdVO₄晶体的拉曼频移为882cm^-1；测量了不同GdVO₄晶体1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到该晶体的稳态增益系数为26.6±0.2cm／GW，确认了GdVO₄晶体受激拉曼散射的最佳匹配方式；测量了GdVO₄晶体高阶的受激拉曼散射阈值和增益，受激拉曼散射的整体转换效率高于43％。（3）在355nm皮秒激光泵浦下，观察到2级斯托克斯线（365.9nm、378.1nm），测量了GdVO₄晶体的受激拉曼散射阈值，计算得到相应的拉曼增益为114±9cm／GW。（4）基于GdVO₄晶体实现了皮秒外腔式1311nm拉曼激光器的运转，得到的最大输出能量为0.21mJ，转换效率2.7％。五、（1）测量了YbVO₄晶体的拉曼散射光谱，结合晶格振动群论对拉曼谱线进行了指认，确认了其归属。（2）用532nm的皮秒脉冲作为泵浦源，在单次通过实验条件下研究了YbVO₄晶体的受激拉曼散射特性，获得了3级斯托克斯线（558.47nm，587.92nm，620.67nm）和1级反斯托克斯线（507.58nm），由此可计算得到YbVO₄晶体的拉曼频移为897cm^-1；测量了YbVO₄晶体样品1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到该晶体的稳态增益系数为17.8±0.2cm／GW，确认了YbVO₄晶体受激拉曼散射的最佳匹配方式；测量了YbVO₄晶体二阶受激拉曼散射的阈值和增益，受激拉曼散射的整体转换效率高于37％。（3）实现了在皮秒355nm脉冲下YbVO₄晶体的的受激拉曼散射。采用腔外单次通过方式观察到1级斯托克斯线（366.11nm），测量了YbVO₄晶体受激拉曼散射泵浦阈值，计算了相应的拉曼增益为28.9±0.4cm／GW。（4）实现了基于YbVO₄晶体的1315nm皮秒外腔式拉曼激光器的运转；1315nm拉曼激光输出转换效率3.5％，最大输出能量0.32mJ。六、测量了Nd：LuVO₄晶体的拉曼散射光谱，结合晶格振动群论对拉曼谱线进行了指认，确认了其归属。采用腔外单次通过方式，实现了Nd：LuVO₄晶体在皮秒532nm脉冲下的受激拉曼散射。实验中观察到1级斯托克斯线（558.92nm），由此可计算出其频率间隔为904.6cm^-1；测量了Nd：LuVO₄晶体样品1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值，并得到该晶体的稳态增益系数为15.67cm／GW。七、（1）采用腔外单次通过方式，测量了LiIO₃晶体在皮秒532nm脉冲下的受激拉曼散射。实验中观察到3级斯托克斯线（556.07nm，582.30nm，611.76nm，）和1级反斯托克斯线（509.57nm），由此可计算出其频率间隔为820cm^-1；测量了LiIO₃晶体受激拉曼散射的阈值，并得到该晶体的稳态增益系数为30.3cm／GW；测量并计算了LiIO₃晶体高阶受激拉曼散射的阈值和增益，受激拉曼散射的整体转换效率高于56％。（2）基于LiIO₃晶体，实现了皮秒外腔式拉曼激光器的高效率运转。多波长输出总转换效率27％，最大输出能量1.4mJ。本论文的主要创新点在于：1．首次在相同实验条件下，对多种晶体、多个切向、多种长度的受激拉曼散射特性进行了综合性系统研究。通过大量实验数据的比较完成了7种晶体的初步评估，实现了各自配置方式的优化，最终结论为：BaWO₄是目前最佳的宽波段拉曼频移材料，GdVO₄是目前最佳的自拉曼激光基质材料。2．首次使用355nm激光泵浦多种晶体，获得了新的激光波长（379nm、393nm），并测量了相应的拉曼阈值和增益。发现了一种新的紫外高增益材料，GdVO₄，该晶体的紫外增益系数甚至达到BaWO₄的两倍以上。虽然355nm已接近钒酸盐的紫外截止吸收边，但增益如此之高，故不能排除GdVO₄在蓝紫波段获得良好应用的可能性。3．首次使用1064nm激光泵浦，采用外腔工作方式，在多种晶体中实现了1.3μm二级拉曼激光的高效输出。我们使用50mm长的BaWO₄晶体，获得了0.69mJ的最大输出能量和23％的最高转换效率，该结果优于国外同类报道。4．首次使用外腔耦合方式，在BaWO₄晶体中实现了1.5μm人眼安全拉曼激光的高效输出。我们对BaWO₄进行镀膜，并采用泵浦缩束而非聚焦的方法使拉曼增益长度能够更有效地发挥作用，在外腔耦合方式下得到了8.5mJ的1.5μm人眼安全拉曼激光，最高转换效率达到51％，这些数值均为目前所知的最好结果。5．首次研究了多种拉曼晶体高级Stokes光的阈值和增益。SrWO₄测到4级，BaWO₄测到4级，LiIO₃测到3级，其意义在于当需要某一特定级次的拉曼激光输出时，能够对所需的泵浦能量进行预计，从而准备好泵浦光源及实验设备。在设计输出高级Stokes光的拉曼激光器时，该项工作将具有参考价值。6．首次详细研究了YbVO₄晶体532nm泵浦的受激拉曼散射特性。本论文在532nm泵浦条件下测得1级和2级Stokes光的阈值及增益系数，研究了1级Stokes光的能量和转换效率的变化，1级Stokes光转换效率达到17％，总转换效率达到37％，优于国外报道值。本论文实现了YbVO₄晶体1064nm泵浦的外腔拉曼运转，并测得了YbVO₄晶体的光损伤阈值。此外，本论文中关于LuVO₄晶体受激拉曼散射阈值及增益的测量，至今未发现国内外有人报道。本论文上述研究工作丰富和完善了原有的受激拉曼散射理论和实验手段，为拉曼激光器的设计和性能改进提供了新的依据。相信将会对人们正确地认识拉曼晶体的受激拉曼散射特性以及对拉曼激光器的设计、改进和性能提高等方面发挥积极意义。