论文部分内容阅读
VOCs是PM2.5和O3的重要前体物,其大量排放,不仅会加剧雾霾的发生,同时还会危害人体健康。介质阻挡放电法（DBD）脱除VOCs废气具有产生高能电子、普适性强等优点,但依然存在能耗高、能量利用率低下、产生众多不可控的副产物等问题。相反,催化法因其具有高效性和产生的副产物少等优点恰好可以弥补介质阻挡放电的不足。因此,介质阻挡放电联合催化法脱除VOCs废气已经成为研究热点。然而,有关介质阻挡放电联合催化脱除VOCs废气的研究大多只停留在实验室阶段,处理气量小,并不能真实反应工业上大气量VOCs废气的脱除效果。为此,本文提出并采用新型阵列式双介质阻挡放电（DDBD）联合催化反应器脱除大气量甲苯（C7H8）废气,研究了反应器的放电特性,考察了联合催化脱除甲苯的影响因素和副产物（NOx和O3）,并分析了催化剂的表面产物和尾气中的副产物,尝试推导了联合催化脱除甲苯的途径,得到的主要结论如下:（1）输出峰值电压超过9kV时,高压电源的能量输出效率可达95%以上。联合催化反应器放电峰值电压高于9 kV时,可以观察到明显的放电现象,且在放电峰值电压为12.5 kV时,可以获得均匀稳定的放电现象。当放电峰值电压为12.5 kV时,不同通风气量对反应器放电现象影响较小,而高湿度会显著降低反应器的放电现象,产生的紫外光较弱。反应器的放电峰值电流随着放电峰值电压的升高而增加,且峰值电压越高,增长率越大。室内空气相对湿度的改变会影响联合催化反应器的放电峰值电流,且在高放电峰值电压时,其影响更为显著。（2）联合催化与单独DDBD对甲苯废气的脱除效率均随着甲苯初始浓度、通风气量的增加而降低。室内空气相对湿度为55%时,联合催化与单独DDBD对甲苯废气的脱除效果均优于相对湿度为85%。联合催化与单独DDBD对甲苯废气的脱除效率均随着能量密度的升高而增加,相反,联合催化与单独DDBD脱除甲苯废气的能量效率均随着能量密度的升高而降低。总体而言,甲苯废气的脱除效率顺序为:联合TiO2/A12O3催化剂>联合Co/活性炭催化剂>DDBD。联合TiO2/A12O3催化剂对甲苯废气的最高脱除效率为98.5%,此时能量效率为8.64 g/kWh,对应的工况条件为:室内空气相对湿度为55%,通风气量为100 m3/h,甲苯初始浓度为50 mg/m3,放电盘间距为400 mm,能量密度为21.6 J/L。（3）臭氧和二氧化氮的浓度均随着甲苯初始浓度和通风气量增加而降低,但随着能量密度的增加而升高。有催化剂时,催化剂可以显著降低臭氧和二氧化氮的浓度,其中Co/活性炭催化剂在降低臭氧和二氧化氮浓度方面效果最显著。当甲苯初始浓度为300 mg/m3,室内空气相对湿度为55%,通风气量为100 m3/h时,联合Co/活性炭催化剂脱除甲苯废气产生的臭氧浓度最低,为8.6 ppm;当甲苯初始浓度为50 mg/m3,室内空气相对湿度为85%,通风气量为100 m3/h时,联合Co/活性炭催化剂脱除甲苯废气产生的二氧化氮浓度最低,为12.7 ppm。（4）XPS图谱分析结果表明使用过的TiO2/Al2O3催化剂表面含有多种活性氧物种（O22-、O-和O2-）,同时存在多种化学键(C-N、C=N、H-O、C-O、C=O、C-Al、C-H 或者 C-O-Al等。FT-IR 图谱分析结果表明使用过的TiO2/Al2O3催化剂表面可能存在苯甲醇、苯甲醛、苯酚、苯胺以及其它醇类、酯类、醛类或者酰胺类物质。GC-MS图谱分析结果证实了尾气中存在主要中间产物苯酚、苯甲醛、苯甲醇、苯甲酸、N-苄基甲酰胺、对苯二甲酸二甲酯、间苯二甲酸二甲酯等物质。