随着人类社会的发展,传统能源面临着严峻的枯竭问题。开发清洁能源,尤其是氢能能够实现能源转型和可持续发展。目前,光（电）解水作为高效的制氢手段,是产氢的主要形式。在未来实现可靠的光（电）解水产业化,开发出成本较低的高性能催化剂至关重要。对新型光（电）解水产氢催化剂的第一性原理计算能充分利用产氢机制,对材料的催化性能做出可靠预测,从而扩展催化领域,降低实验成本。其中,过渡金属硫属化物第一性原理计算准确预测了其催化性能,成为人们关注的焦点。采用密度泛函理论方法对催化剂能带及氢吸附吉布斯自由能的计算能够预测材料的催化产氢性能。在调控带隙与吉布斯自由能的计算中,通过得到合适的光催化带隙值以及合适的氢吸附自由能,从而对产氢性能进行调控。同时,结合电输运性能的研究和对材料的电-声相互作用理解,可以观察材料内部电子-空穴对的分离及其对导电性能的影响。目前,对二维材料的研究很少涉及到电-声相互作用的调控。本文围绕MoS₂及TaSe₂,对其电-声相互作用进行了第一性原理研究。首先,本文对MoS₂能带的层厚依赖以及替位掺杂的能带调控进行了计算,揭示了其催化活性。进一步计算了非晶MoS₂与Ni₃S₂的复合材料的氢吸附吉布斯自由能,并预测了其催化活性位点。最后,通过对2H-TaSe₂和2H-TaS₂的电-声相互作用研究,明确了电子摻杂对材料电-声相互作用的影响。本文工作的第一部分研究了2H-MoS₂及非晶MoS₂与Ni₃S₂复合物的催化性能。首先对比了不同厚度2H-MoS₂的能带结构,其中包括单层,双层和块体结构。单层MoS₂具有1.65 e V的直接带隙而块体MoS₂能带为间接带隙,禁带宽度为1.21 e V。研究发现可以通过对单层MoS₂的替位掺杂来调控带隙。其中,Tc和Re元素的掺入,将会增大单层MoS₂的带隙,为通过能带调控来增强光催化性能提供了理论依据。而在电催化产氢领域,受单层MoS₂边缘活性位点的启发,本文基于密度泛函理论,计算非晶硫化钼以及非晶硫化钼与Ni₃S₂复合材料的氢吸附吉布斯自由能,构造出更多的产氢活性位点。第二部分首先研究了薄层2H-TaSe₂以及2H-TaS₂拉曼光谱对层厚的依赖,以及不同电子掺杂浓度的电-声相互作用。实验和理论得到了一致的结论。离子液调控下的拉曼光谱测试以及声子谱的计算表明2H-TaSe₂和2H-TaS₂中声子的面外振动模式受到电子掺杂浓度以及外加电场的影响。而离子液调控下2H-TaSe₂的拉曼光谱也发现了其面内振动模式明显受到了外加电场的调制,有7cm^-1的蓝移。通过对电子掺杂声子谱的研究发现面内振动模式随电子掺杂浓度的增加同样发生蓝移,并且注意到LO-TO发生了劈裂,劈裂值随着电子掺杂浓度的增加而逐渐增大。这些结果说明材料内部电子浓度的变化会影响其声子振动模式。综上,本文通过对单层MoS₂以及其替位掺杂的能带研究,表明材料带隙可以通过替位掺杂的方式来调控。通过计算复合物氢吸附吉布斯自由能,预测了不定形态MoS₂和Ni₃S₂复合材料的活性位点及其催化产氢性能。最后对电场调制下的2H-TaSe₂和2H-TaS₂电-声相互作用的研究阐明了二维金属性材料的声子振动模式受电场以及电子掺杂浓度影响。本文研究为光电催化以及电子输运领域提供了新的思路。