【摘 要】
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能源浪费和环境污染是当今世界面临的两大问题,天然气作为一种重要的绿色能源,主要含有甲烷和氮气,从天然气中回收具有经济价值的甲烷,不仅可以缓解因温室气体甲烷的释放给环境带来的巨大压力,还能实现天然气品质升级和能源的有效利用。同时,从C2烃类气体中分离纯化具有工业价值的乙炔和乙烯,对于生产A级乙炔和高纯乙烯具有重要意义。但是分离纯化过程中高吸附容量与高选择性难以兼具的现象给设计和开发高性能吸附剂增加了
【基金项目】
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广西自然科学基金重点项目（2015GXNSFDA139005）； 国家自然科学基金青年项目（21606054）； 国家自然科学基金地区项目（21868002）；
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能源浪费和环境污染是当今世界面临的两大问题,天然气作为一种重要的绿色能源,主要含有甲烷和氮气,从天然气中回收具有经济价值的甲烷,不仅可以缓解因温室气体甲烷的释放给环境带来的巨大压力,还能实现天然气品质升级和能源的有效利用。同时,从C2烃类气体中分离纯化具有工业价值的乙炔和乙烯,对于生产A级乙炔和高纯乙烯具有重要意义。但是分离纯化过程中高吸附容量与高选择性难以兼具的现象给设计和开发高性能吸附剂增加了很大难度。本文通过合成一系列铝基金属-有机框架材料（Al-MOFs）,研究其对甲烷/氮气、乙炔/乙烯、乙炔/二氧化碳混合气体吸附分离性能,揭示其主-客体及客-客体相互作用机制,考察其应用于实际工业生产中的潜力,为开发高性能吸附剂提供数据支撑和理论依据。具体研究内容及重要结果如下:针对甲烷/氮气分离,本文评估了铝基-金属有机骨架材料作为甲烷吸附剂的分离性能,主要考察了孔道结构和有机配体极性对甲烷/氮气分离性能的影响。利用两种不同极性的弯曲型配体（1,3-间苯二甲酸和2,5-呋喃二羧酸）和两种直线型配体（反式丁二烯酸和1,4-对苯二甲酸）分别制备出两组不同孔道类型的MOFs材料:一维方形孔道的CAU-10-H和MIL-160,以及一维菱形孔道的Al-Fumarate（Al-Fum）和MIL-53（Al）。然后在273-313 K下进行单组份甲烷和氮气的静态吸附实验,并评价甲烷/氮气分离性能。结果表明,Al-MOFs对甲烷气体均表现出较强的亲和力,且甲烷吸附容量顺序为Al-Fum＞CAU-10-H＞MIL-53（Al）＞MIL-160。而且,Al-Fum在273 K和1.0bar时表现出最高的甲烷/氮气选择性（17.2）和较高的甲烷吸附容量(1.74 mmol g-1)。通过量化计算从分子水平上揭示了Al-MOFs对甲烷吸附能力差异的内在机理:即与铝氧簇链相连的直线型配体有利于降低甲烷分子在孔道内空间位阻,更容易与强活性位点（μ2-OH）发生相互作用,并且由强极性配体修饰的孔道表面协同增强了Al-Fum对甲烷气体的吸附能力。循环吸附-脱附实验和动态吸附穿透实验进一步验证了Al-Fum在实际天然气分离纯化工艺中的应用潜力。针对C2烃类气体吸附分离,我们提出利用限域效应、对称性堆积及孔道内形成乙炔团簇协同策略最大化主-客体及客-客体相互作用以期提高乙炔吸附容量。本文选择MIL-160和MOF-303两种铝基金属-有机骨架材料验证该策略的有效性。由于合适的孔径和孔道内周期性排列的分子识别位点,MIL-160和MOF-303分别表现出235和195 cm~3 g-1的超高乙炔吸附容量。值得注意的是,MIL-160对乙炔吸附容量是所有材料中已知的最高值。而且,这两种MOFs材料对乙炔/乙烯和乙炔/二氧化碳同时表现出较高吸附选择性,这种现象在MOFs材料中极少出现,表明其对C2烃类具有高效的分离性能。通过量子化学计算,揭示了MIL-160和MOF-303对乙炔具有超高吸附容量的内在机理,并阐释了其对不同气体分子吸附行为差异的本质原因。通过动态吸附穿透实验及其相对应的化工模拟手段,证实了MIL-160和MOF-303对乙炔气体具有超高的捕获量(高于200 L kg-1),表明两种MOFs材料均可以实现对乙炔/乙烯和乙炔/二氧化碳混合气体的高效分离纯化。
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