论文部分内容阅读
随着印染工业的加速发展,越来越多含有染料的废水被排放到水环境中。吸附法作为一种成本低、操作简单的水净化处理工艺,特别适合于成分越来越复杂的印染废水的处理。吸附法处理印染废水的关键在于吸附剂,寻求制备工艺简单、价格低廉、更加高效、具有更大吸附量的新型吸附材料是科研工作者一直在努力探寻的目标。石墨烯作为碳家族中崭新的一员,高比表面积的结构特点使其具有良好的吸附性,已有不少文献报道了石墨烯基材料作为吸附剂应用于污水处理。本文采用改进的化学Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),再应用氢气、水热法、水合肼、氢溴酸等四种不同还原方式对氧化石墨烯进行还原处理,获得石墨烯,研究了氧化石墨烯与石墨烯对四种不同染料的吸附性能。结果显示氧化石墨烯、氢气和氢溴酸还原的石墨烯对四种染料的吸附性能最好,溶液pH值会影响吸附效果。构建石墨烯宏观复合材料是促其走向实际应用的最有效途径。鉴于氧化石墨烯吸附性能良好,制备过程却比石墨烯简单,应用生物相容性好的聚乙烯醇(PVA),以简单的溶胶-凝胶法制备出了PVA/GO复合水凝胶材料,并研究了其对亚甲基蓝的吸附性能。PVA/GO复合水凝胶中的氧化石墨烯被固定在PVA基质之上,形成具有三维空间网状结构的凝胶体,吸附完成以后,能够容易地在水中沉淀并被过滤除去,避免了纯氧化石墨烯因体积微小,直接应用于水处理所造成的二次污染。PVA/GO复合水凝胶对亚甲基蓝的最大吸附量为476.2 mg/g,说明其是吸附亚甲基蓝的优良吸附剂。用三种等温模型对PVA/GO复合水凝胶吸附亚甲基蓝的吸附等温线进行了拟合,此吸附过程符合Freundlich模型和Dubinin–Radushkevich模型。考察了溶液初始浓度、氧化石墨烯含量、吸附剂量、溶液初始pH值、反应温度、吸附时间等外界因素对吸附过程的不同影响。动力学研究表明,该吸附实验适合用准二级动力学模型和内扩散模型来拟合,表明本吸附过程包含表面吸附和颗粒内扩散两个过程。热力学研究也证明了PVA/GO复合水凝胶吸附亚甲基蓝的过程是一个自发可行的、吸热的、物理吸附过程。采用无臭无毒、水溶性好的阴离子聚丙烯酰胺(APAM),先与氧化石墨烯直接复合,制备出了APAM/GO复合水凝胶;再运用真空冷冻干燥机对水凝胶进行处理,制备出了具有质轻、疏松、多孔结构特征的APAM/GO复合气凝胶材料,并应用于对碱性品红的吸附实验。APAM/GO复合气凝胶中的氧化石墨烯被结合固定在APAM上,吸附完成以后,能够容易地在水中沉淀并被过滤除去。APAM/GO复合气凝胶对碱性品红的最大吸附容量达到1034.3 mg/g,说明其具有对高浓度、带有正电荷的碱性品红染料的高吸附能力,这是材料丰富的多孔结构和多官能团共同作用的结果。吸附机理除了染料分子与吸附剂之间通过范德华力、氢键、离子键、静电作用和π-π键相互作用外,还包括架桥交联、电荷中和等絮凝机理的协同作用。用三种等温模型对APAM/GO复合气凝胶吸附碱性品红的吸附等温线进行了拟合,符合Langmuir模型和Dubinin-Radushkevich模型,说明本吸附过程发生在单分子层表面,且属于化学吸附。考察了溶液初始浓度、吸附剂量、溶液初始pH值、反应温度、吸附时间等外界因素对吸附过程的不同影响。动力学研究表明,该吸附实验适合用准二级动力学模型来拟合。