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芳烃是十分重要的基础有机化工原料,在能源、材料、日用品等领域有着广泛的应用。结合中国“贫油、富煤、少气”的基本能源国情,研究以煤为基础原料的合成气一步法制芳烃技术具有重要的意义。 采用共沉淀法分别制备了CuZnAl甲醇合成催化剂和FeMn费托合成催化剂,并与改性分子筛(M-ZSM-5)复合,得到CuZnAl/M-ZSM-5与FeMn/M-ZSM-5两种不同催化剂体系。研究了不同催化剂体系对合成气直接制芳烃反应的影响,发现FeMn/M-ZSM-5催化剂的芳烃中主要产物为BTX等轻芳烃,CuZnAl/M-ZSM-5催化剂的芳烃中主要产物为四甲苯等重芳烃。在温度310-390℃、压力1.0-5.0MPa、空速976-2650h-1和氢碳摩尔比2/3-2范围内,研究了反应条件对FeMn/MoNi-ZSM-5催化剂性能的影响,得到最优的反应条件为:T=370℃,p=4.0MPa,GHSV=1395h-1,H2/CO=2。在最优条件下,BTX和芳烃的总选择性分别达到了47.02%和69.91%。 研究了FeMn/MoNi-ZSM-5催化剂的稳定性,并对失活后的催化剂进行了再生。结果表明,催化剂失活的主要表现为BTX选择性的降低以及CH4、CO2等气相产物选择性的增加。XRD、EDS、TG、XPS以及BET等表征结果显示,反应后的催化剂积碳较少,但比表面积下降明显。催化剂中铁的相态的转变和烧结导致的孔道结构的变化是催化剂失活的主要原因。