能源是人类社会赖以生存和发展的基础,伴随着人类社会物质文明的高速发展,地球上有限的化石能源的大量消耗,能源危机已成为人类生存和发展面临的严峻挑战。太阳能因其具有清洁无污染、取之不尽且用之不竭的特点,利用太阳能光催化制氢是解决能源危机的有效途径之一。因而高效光催化制氢体系的研发成为了当前该领域的研究热点。本论文在概述了当前国内外对染料敏化分解水制氢体系研究现状及面临的问题的基础上,系统总结了采用改性石墨烯基载体抑制光生电子-空穴对的再复合进而提高光解水制氢效率的研究工作。主要涉及以下两个方面的研究内容和成果:1、提出了在溶剂热过程中利用乙二胺与含氧官能团的胺缩合反应通过共轭氮原子“缝合”氧化石墨烯(GO)上分离点构筑褶皱拓扑结构的新方法。该方法可有效缩短电荷传输路径并改善其共轭作用而获得较高光催化制氢效率。与参比样品(GO和RGO)相比,高共轭皱褶石墨烯(HCW-GR)具有更高的电导率,更有效的电子转移和更长的光生电荷寿命,进而在室温可见光照射条件下,基于HCW-GR的光催化剂在制氢和二氧化碳还原方面均表现出高活性和良好的稳定性。2 h内产生氢气65.1μmol,是GO(6.8μmol)和RGO(19.4μmol)催化剂的约9.6和3.4倍。6 h内产生甲烷1307.05 nmol,分别是GO和RGO催化剂的6.2(210.42 nmol)和3.7(349.03 nmol)倍。2、在上述研究基础上,采用一步溶剂热法,分别选择了四种不同碳链长度的直链二胺(1,2-乙二胺(1,2-EDA)、1,3-丙二胺(1,3-PDA)、1,4-丁二胺(1,4-BDA)、1,5-二胺基戊烷(1,5-PDA))与GO进行胺缩合反应(ACR),在GO表面构建链接基团,而后以此为载体,制备了系列染料敏化光催化剂(1,3-PDA-Gr、1,4-BDA-Gr和1,5-PDA-Gr)并研究了它们在可见光照射下的产氢性能。结果给出,相比基于GO制备催化剂样品(GO:680.21μmol;1,3-PDA-Gr:527.38μmol;1,4-BDA-Gr:418.14μmol;1,5-PDA-Gr:371.62μmol),经乙二胺ACR反应处理的GO呈现出波皱结构,且所制备的催化剂产氢活性可提高1.9倍,反应2 h产氢量1308.6μmol,但经其它二胺处理的GO制备的催化剂活性并未表现出明显变化。研究表明,四种不同碳链长度的二胺中,仅乙二胺通过ACR反应能够在GO上形成了具有共轭特性的波皱官能团,这些官能团可有效缩短GO表面电荷传输路径,进而使以此为载体的催化剂体系获得较高的电荷传导能力和更长的激子寿命而表现出高的制氢催化活性。