自旋电子学可以有效操控材料中的电子自旋自由度。目前自旋电子器件研究中的主要问题有:自旋的注入、长程输运、探测和操控。二维磁性材料可以在原子尺度上保持长程磁序且易受外场调控,是高存储密度、低能耗、多功能化纳米自旋电子器件的候选材料之一。本论文中,我们基于密度泛函理论,设计并表征了三类二维三元或四元磁性化合物,揭示过渡金属d轨道能级位置和材料电子结构之间的对应关系,得到具有室温磁性的新型二维双极反铁磁半导体材料。本论文一共有五章,第一章我们回顾了自旋电子学的发展历史以及当前面临的挑战,简要概述了较为常见的二维磁性材料,并介绍了二维反铁磁材料的基本类型、理论模拟、检测与操纵、问题与挑战。第二章概述了密度泛函理论的核心内容,包括Born-Oppenheimer近似、Hartree-Fock 方程、Thomas-Fermi 定理等。在第三章中,我们对MM’C16（M,M’均为过渡金属元素）体系的过渡金属元素进行随机替换掺杂,根据电子结构筛选得到七种二维双极反铁磁半导体:TcCoCl6,MoPdCl6,TcRhCl6,RhReCl6,MoWCl6,FeRuCl6,RuOsCl6。其中,TcCoCl6单层材料具有高热、动力学稳定性,但过渡金属Tc和Co之间的反铁磁作用较弱。在第四章中,借鉴非对称反铁磁半导体的设计思路,我们对二维过渡金属磷硫化合物（MPS3）进行同族过渡金属元素的等电子掺杂,在四种二维MM’P2S6（M=V,Cr,Mn,Fe;M’=Nb,Mo,Tc,Ru）材料中我们获得了两种双极反铁磁半导体:二维VNbP2S6与MnTcP2S6,其中二维VNbP2S6的奈尔温度高达587 K,超过室温。在第五章中,我们基于前期的研究结果与文献调研,提出二维双极反铁磁半导体的设计思路:反铁磁半导体合金化过程中会使不同过渡金属离子d轨道能级去简并,诱导产生自旋极化的价带和导带。基于此思路,我们设计了十六种二维过渡金属碳族硫化物 MM’A2S6（M=V,Cr,Mn,Fe;M’=Nb,Mo,Tc,Ru;A=C,Si,Ge,Sn）,并从中筛选出三种热、动力学稳定的二维材料:CrMoA2S6（A=C,Si,Ge）,其中二维CrMoC2S6具有室温磁性（556K）以及抗双轴应变扰动的磁稳定性。最后我们总结了本文内容,并从物理机制、设计与调控、稳定性、服役行为等方面对二维磁性材料进行了展望。