Pd-Cu/α-Al2O3陶瓷膜催化还原水中硝酸盐的研究

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随着工农业的发展,地下水中硝酸盐的污染问题已经成为严重的环境问题,引起了广泛的关注。为了有效地治理地下水中硝酸盐的污染,本文在对几种主要技术进行比较的基础上,着重对Pd-Cu/α-Al2O3陶瓷膜催化剂催化还原水中硝酸盐进行了研究。以多孔α-Al2O3陶瓷膜为载体,采用循环浸渍的方式负载Pd、Cu,制备Pd-Cu/α-Al2O3陶瓷膜催化剂。考察了在膜催化剂的作用下,以H2为还原物质,催化还原水中硝酸盐的反应,研究结果表明,1wt%Pd-0.5wt%Cu/α-Al2O3陶瓷膜催化剂能有效地去除水中的硝酸盐,反应120min以后,氮的脱除效率为93.6%。当控制反应过程中溶液pH值为4,催化剂的活性和选择性均为最高;提高反应过程中H2的压力有利于提高催化剂的活性,但H2的压力的提高会导致催化剂的选择性下降;溶液流速的提高有利于提高催化活性和选择性,但溶液流速过高会对陶瓷膜造成破坏;在实验浓度范围内,硝酸盐的催化还原反应为一级反应。在此基础上,还对水中常见离子对催化还原硝酸盐影响进行了研究,结果表明,几种阳离子对应的硝酸盐催化还原速率次序如下:K+<Na+<Ca2+<Mg2+<Al3+;在实验所考察的水中常见阴离子中,HCO3-的存在使得NO3--N的去除速率下降,NH4+-N的形成量增加,而Cl-和SO42-的存在对催化还原硝酸盐的活性和选择性影响很小。通过催化还原实际原水中硝酸盐的研究表明,水中存在的杂质会造成对膜催化剂的污染,导致硝酸盐去除速率的下降。借助SEM、XRD、EDX等分析手段对膜催化剂进行了表征,分析表明,Pd-Cu在α-Al2O3陶瓷膜上呈高度分散。
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