新型阴极的制备及其在质子基固体氧化物燃料电池上的应用

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:phlok1985
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固体氧化物燃料电池(SOFCs)因其成本低,结构简单,排放零污染等优点受到越来越多科学家们的关注。在早年间,此类电池的运行温度较高,这不仅会提高成本,还容易影响其稳定性。因此,降低SOFCs的工作温度成为一个巨大的挑战。工作温度的降低,使得电池的欧姆电阻和极化电阻都会急剧增大,降低电池的性能。本论文旨在开发中低温固体氧化物燃料电池,重点设计并研究了适合在质子基固体氧化物燃料电池上运作的阴极,得到了具高电催化活性的、适合在中低温可以运行的SOFCs阴极材料。本文第一章介绍了氧离子基SOFCs和质子基SOFCs的概念,反应原理以及它们之间的差异。重点介绍了近年来质子基SOFCs上的电解质材料和阴极材料。第二章设计并成功制备了 BaCoxFe0.7-xZr0.3O3-δ(0.2≤x≤0.5)(BCxFZ)一系列立方钙钛矿材料。该章通过调控阴极的Co和Fe的比例,研究其对阴极材料电导率、热膨胀以及在质子基电池上应用时电池性能的变化。另外,还通过第一性原理计算,对阴极材料的氧空位形成能和质子水合能进行理论计算分析。最后,还对阴极材料进行CO2和H2O稳定性测试以及电池的长期稳定性测试。当Co含量为0.4时,电池拥有最大的输出功率和最小的极化电阻,在700℃时有679 mW/cm2和0.067 Ω cm2。可见,Co的含量并不是越高越好,通过理论计算结果可以分析,这是由于当Co含量超过一定值以后,材料的质子电导下降,这并不有利于其在质子基SOFCs上的应用。第三章设计并成功制备了 BaFe0.8Zr0.1In0.1O3-δ(BFZI)阴极,并用不掺In3+的BaFe0.9Zr0.1O3-δ(BFZ)阴极做对比,研究了掺铟离子对阴极的晶面间距、电导率以及水合能力的影响,还对两种阴极进行XPS分析。并且将两种阴极材料应用与质子基SOFC上,结果显示,700℃下,带有BFZI的阴极拥有最高的输出功率和最小的极化电阻,1023mW/cm2和0.025Ωcm2。可见,掺了铟离子以后,虽然电导率下降了,但是阴极材料的水合能力增强,ORR活性增强从而提高了电池性能。第四章将含Ba源的阳极应用于掺Nd的SDC上,高温下的烧结使得Ba离子扩散到电解质和阳极的界面形成一层电子阻隔层,有效地解决了氧化铈基SOFC的内部电子短路问题。所得的电池的开路电压不仅有巨幅的提升,650℃时有1.03 V,此时的最大输出功率密度也达到1024mW/cm2。相比于不掺Nd的SDC,SNDC拥有更高的氧离子电导率和更高的氧掺入率,因此带有SNDC的电池不仅有用更小的欧姆电阻,还拥有更小的极化电阻。第五章内容对整篇论文进行了总结,并对SOFC的未来进行展望,还提出了本论文还可以继续研究的几个问题。最后表达了对导师、同学和家人的致谢。
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