碳纳米管限域FeN催化剂应用于合成气转化的研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yeluanwu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
合成气催化转化的研究为开发新能源体系展示了广阔的前景,对于能源结构的优化和资源的优化利用具有重要意义。本论文利用碳纳米管的限域作用首次合成了具有高含氮量(Fe∶N摩尔比为1:1)的、纯立方晶相的FeN纳米粒子,研究了其在合成气转化制低碳烯烃以及低碳混合醇中的催化性能,取得了如下结果:   (1)成功地制备了CNTs限域的高含氮量(Fe∶N摩尔比为1:1)、纯立方晶相的纳米FeN催化剂,发现碳管管腔的限域环境不仅限制了FeN粒子的长大,而且提高了N原子在FeN晶格中的稳定性。而相同条件下在碳纳米管外壁则得到FeN和ζ-Fe2N混合相的氮化铁。   (2)碳纳米管限域的FeN催化剂在合成气转化制低碳烯烃和合成气制混合醇反应中均表现出优异的抗氧化性能,使其反应活性明显高于还原铁催化剂。同时其反应活性也明显高于位于碳纳米管外壁的氮化铁催化剂,这可能是由于碳管管腔的限域作用不仅限制了氮化铁粒子的长大,而且稳定了FeN晶格中的N原子所致。   (3)在合成气制低碳烯烃的反应中,K、Mn、La、Cr和Mo助剂对FeN的修饰作用不同于传统还原铁催化剂,而是降低了FeN催化剂的反应活性,其中Mn助剂可以有效地提高低碳烯烃的选择性,而K、La、Cr和Mo助剂则对低碳烯烃的选择性没有明显影响。   (4)在合成气制混合醇反应中,K、Mn、La、Cr和Mo助剂的添加尽管降低了FeN催化剂的反应活性,其中K、Mn、Cr和Mo助剂能够促进醇类产物的生成。
其他文献
本文合成了亚乙基桥联茚基-(1R,2R)-N,N-二甲基-1,2-环己二胺配体(H2L),将该配体(H2L)与[(Me3Si)2N]3Ln(μ-Cl)Li(THF)3反应,并制得相应的含配位性侧链的手性二胺稀土金属胺基配合物1a,1b并都经过1H NMR,13C NMR表征。实验结果表明,所得配合物可以有效地催化烯胺分子内氢胺化反应,烯胺底物的取代基对催化反应有重要影响。催化底物生成五元吡咯烷环要
对于构建多环天然产物,串联环化反应是最有前景的合成策略之一。我们课题组发展了一类Michael/Conia-ene串联反应,可以高效构建5,7-并环和6,6-并环。  我们将此串联反应应
含氮杂环通常都是药物的中间体并且具有生物活性,因此含氮杂环合成受到人们的广泛关注,咪唑环结构在生物分子中广泛存在,因为咪唑比其他1,3-二唑更容易发生亲电芳香取代反应,在许多重要的生物分子中含有咪唑官能团,也是许多药品的重要组成部分。而异吲哚酮结构骨架具有潜在的抗肿瘤活性,是一类重要的药物合成中间体,具有重要的潜在药学应用前景,化学家对这类化合物的合成表现出越来越浓厚的兴趣。本论文主要进行了无催化
天然产物Thapsigargin由于它复杂的结构以及特别的生物活性同时吸引着化学家们与生物学家们。  本课题设计了一个“一锅煮”的Michael/炔烃碳金属化连续环化反应来构建Thap
本论文主要通过对过渡金属催化的α-含氟砌块与芳基化试剂的偶联反应研究,发展了一些制备α-芳基-α-含氟(单氟或二氟取代)羰基化合物的高效、实用的合成方法。本论文分为两个
本设计是以研究数据采集技术为目的,利用虚拟仪器技术、数字信号处理技术进行多通道数据采集,实时采集、实时处理、实时存储。信号采用虚拟的NI PCI-6221数据采集卡采集,然后
苏门答腊的地震、俄罗斯的坠机事件、一个男人将自己的妻子在地下室关了30年、掷铅球的最新世界纪录……人们真的必须知道这些事情吗?我们的消息很灵通,但知道的很少,为什么
光状态转换是放氧型光合生物的普遍行为,其功能是在入射光频率发生变化下调控光系统Ⅱ(PSⅡ)和光系统Ⅰ(PSⅠ)激发能分配的平衡,以保证放氧中心到固碳中心之间的电子流畅通和
采用巨正则系综Monte Carlo方法结合有限尺寸标度理论,计算了方阱二聚物流体的临界温度和临界密度,通过有限尺寸外推得到该流体的临界温度为T*c=1.5495±0.0009,临界密度为ρ*c=
本论文主要探讨利用Click反应来实现多肽的18F标记。   因为具有良好的药代动力学特性和高的受体亲和力与特异性,正电子核素标记的多肽PET探针在肿瘤诊断上显示出了独特的