高含量甲壳素纳米晶须/聚柠檬酸酯纳米复合物及其直写3D打印支架的制备

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甲壳素纳米晶须(Chitin nanowhiskers,简称CW)是甲壳素通过酸解、TEMPO氧化等方法得到的一种棒状或针状的纳米粒子,具有弹性模量高、机械强度大、生物相容性和生物可降解性等特点。CW与其他聚合物复合,可以改善聚合物的机械性能、生物相容性和生物可降解性,因此在伤口敷料、抗菌剂、骨组织修复等领域具有很大的应用前景。聚柠檬酸酯是一种热固性弹性体,具有优良的生物可降解性及类似于橡胶的弹性性能,可以应用于生物医用领域。本文利用具有生物相容性和弹性的聚柠檬酸酯对CW基材料进行改性,旨在改善CW基材料在水中的稳定性及力学性能。并通过冷冻干燥法、直写墨水3D打印法(DIW)制备具有优良生物相容性和机械性能的高含量甲壳素纳米晶须/聚柠檬酸酯复合物支架,以期应用于组织工程。主要研究工作如下:(1)利用酸解法制备CW,通过熔融缩聚法制备聚(1,8-辛二醇-柠檬酸)-co-Pluronic F127(POFC)预聚体,探讨CW与POFC预聚体的复合比例对CW/POFC复合物各项性能的影响。利用TEM、SEM、DSC、氮气吸附等温实验和力学性能测试等方法对CW/POFC复合物的结构和性能进行表征,可以得到以下结论:当POFC含量较低时,复合物内部结构比较疏松,POFC含量较高时,复合物内部结构比较致密;POFC含量增加,CW/POFC复合物的拉伸强度和杨氏模量减少,但是断裂伸长率显著增加,说明引入POFC可以提高CW基复合材料的韧性;POFC含量不同,CW/POFC复合物的孔径、交联程度、溶胀度和体外降解等性能出现差异;当CW和POFC的质量比为7:3、6:4和5:5时,CW/POFC复合物的综合性能最好。(2)采用冷冻干燥法可以制备CW/POFC复合物多孔支架,且孔结构具有一定的取向度。预冻温度低,孔的尺寸小;POFC含量高,孔结构的取向规整度降低。由此说明以CW/POFC为材料制备复合物支架的方案是可行的。(3)将复合比例分别为7:3、6:4和5:5的CW/POFC配制成不同固含量的墨水,通过流变测试初步分析CW/POFC墨水的可打印性,然后利用直写墨水3D打印法对CW/POFC墨水进行打印,得出以下结论:CW/POFC墨水是假塑性流体,不仅具有优良的粘弹性、触变性,还表现出很强的切力变稀行为,符合可用于DIW打印的墨水要求;通过对DIW打印出的挤出丝条尺寸测定和支架结构的形态观察,发现固含量为30 wt%时,CW/POFC-64和CW/POFC-55墨水具备优良的可打印性;随着CW含量减少,CW/POFC结构的自支撑性减弱。
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