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近年来,石油资源的短缺和价格的攀升使费托合成(FTS)制液态烃有望成为21世纪生产液体燃料的一项重要技术。本论文对FTS负载型钴基催化剂进行了研究。
催化性能评价结果显示Co/SiO2、Co/γ-Al2O3催化剂的反应活性都不理想,程序升温实验显示两种催化剂上存在明显的金属-载体相互作用。针对这一问题,对SiO2和γ-Al2O3载体进行了改性研究,分别制备了基于改性载体的Co/ZrO2-SiO2和Co/SiO2-Al2O3催化剂。评价结果显示Co/ZrO2-SiO2的催化活性和C5+烃选择性较Co/SiO2都有显著提高,Co/SiO2-Al2O3的催化活性较Co/γ-Al2O3显著提高,并具有良好C5+烃选择性。在此基础上进一步考察和优化了Co/ZrO2-SiO2和Co/SiO2-Al2O3催化剂的制备条件。为了考察载体改性及其对Co基催化剂反应性能的作用,利用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET法)和程序升温还原(H2-TPR)等方法对载体和催化剂进行了表征。结果表明,在大多数情况下,削弱金属-载体的相互作用,可以降低催化剂活性组分的还原温度,提高催化剂的费托合成反应性能。
对优化制备的催化剂,通过对反应工艺条件温度、压力及空速的研究,优化了操作条件。结果表明,反应温度、压力及空速对催化剂的CO转化率和C5+烃选择性都存在较大影响。