负载型金属-有机骨架催化剂的制备及其催化性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bright202
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属-有机骨架材料,近些年出现的较为新颖的晶体材料。这种材料的比表面积较高、孔道可调节、容易功能化。MOFs材料在催化方面的运用十分广泛,诸如氧化反应、还原反应、C-C偶联反应等。MOFs材料具备多的活性位点,展现出了不错的催化机能。催化剂的循环利用大多采用离心、过滤等物理方法。这些方法不仅会造成催化剂量的损失,更严重的是影响其微观结构进而降低了催化活性。本文采用制备磁性催化剂方式,将MOFs材料负载在磁性核SiO2@Fe3O4上。利用它的磁性回收,操作简易、不影响其微观结构、回收效率高。以磁性核为载体,采用原位合成的方法制备了两种负载型MOFs催化齐UZIF-67@SiO2@Fe3O4和MIL-101 (Cr)@SiO2@Fe3O4。利用浸渍法,NaBH4还原合成Pd@MIL-101(Cr)@SiO2@Fe3O4。对合成的两种催化剂采取了XRD、FT-IR、SEM、TEM等表征手段。此外,我们研究了Pd@MIL-101(Cr)@SiO2@Fe3O4催化剂对4-碘代苯乙酮与苯硼酸的Suzuki反应的效果以及ZIF-67@SiO2@Fe3O4催化剂对邻氨基苯乙酮与对氯苄胺的反应效果。研究了反应时间、温度、不同类型碱、溶剂、碱量、催化剂的量等因素对Pd@MIL-101 (Cr)@SiO2@Fe3O4在Suzuki反应中的影响。经探讨,最适合的反应条件如下:反应时间100min,反应温度为140℃,叔丁醇钠作为碱,DMF作为溶剂。此时,反应可以达到较高转化率,可达到97.4%。此外,Pd@MIL-101 (Cr)@SiO2@Fe3O4的重复使用性4次,转化率仍然可以达到93.4%。研究了反应时间、温度、催化剂含量、不同溶剂、氧化剂TBHP浓度等反应因素对催化剂.zIF-67@SiO2@Fe3O4催化喹唑啉衍生物合成反应的影响。经探讨,最佳反应条件如下:研究时间3h,研究温度为80℃,催化剂的加入量为3%,5equiV TBHP(相比于邻氨基苯乙酮),反应物-邻氨基苯乙酮和对氯苄胺的比例为1:2,甲苯作为溶剂,此反应可以达到较高转化率。ZIF-67@SiO2@Fe3O4催化剂在重复使用5次之后仍可达到87.9%的转化率。
其他文献
机械密封已经广泛应用于炼化企业泵类产品中,但机械密封设计制造精密,安装精度高,对使用环境要求严格,使之成为泵部件中最容易失效的部件。保障机械密封可靠运行对炼化企业装置平
  本文分析了瓷砖胶润湿性与瓷砖安全粘贴的关系,从实验评价方法、基材的情况、环境风速、砖的吸水率、砖的尺寸(换算成压重)、粘贴方法等各个方面详细分析了影响瓷砖胶润湿
CH_4和CO_2两种主要温室气体的大量排放,引起全球气候变暖,从而造成一系列的影响。因此,合理控制和利用温室气体已刻不容缓。CH_4-CO_2重整制合成气过程可以在缓解温室效应的同时获得替代能源,对于促进清洁能源生产和保护环境具有重要意义。CH_4-CO_2重整反应中广泛研究的Ni基催化剂需要在较高温度下进行反应,高温带来了高能耗,同时Ni基催化剂容易因金属烧结和积碳失活较快,从而导致CH_4-
在金属轧制过程中,采用工艺润滑可以有效地减小摩擦,降低轧制压力,控制磨损和改善轧材表面质量。轧制油作为重要的轧制工艺润滑剂,成为制约轧材质量的重要因素。目前,国产轧制油在