【摘 要】
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氢能可以充当化学能与电化学能可逆转化的媒介,被视作最具潜力的可再生能源,电解水是制备氢气的有效方案之一。电解水过程主要包括阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)。其中,OER为四电子转移过程,该反应过电位较高是限制整体水分解效率的主要因素。钴基催化剂活性可以通过形貌和电子调制等方法进一步提高。本文利用钴基催化剂固有活性,通过形貌调控和引入异质组分等方式,对该类材料OER电催化活性进行了
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氢能可以充当化学能与电化学能可逆转化的媒介,被视作最具潜力的可再生能源,电解水是制备氢气的有效方案之一。电解水过程主要包括阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)。其中,OER为四电子转移过程,该反应过电位较高是限制整体水分解效率的主要因素。钴基催化剂活性可以通过形貌和电子调制等方法进一步提高。本文利用钴基催化剂固有活性,通过形貌调控和引入异质组分等方式,对该类材料OER电催化活性进行了改善,具体研究工作如下:1.将金属有机骨架(MOFs)水解转化为金属氢氧化物是制备高性能电解水催化剂的潜
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CO_2是无毒、价廉且储量丰富的C1资源,将CO_2转化为高附加值化学品具有重要意义。但CO_2具有热力学稳定和动力学惰性,所以设计合成高效催化剂促进反应快速进行是反应的关键。由于喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮是一种重要的医药中间体,具有广泛的生理学和药理学活性,以CO_2为原料合成喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮引起了人们广泛关注。反应路线可以取代传统有毒工艺,无副产物生成,符合原子经济性
不对称羰基化反应在药物、香料和天然产物的合成中有着广泛的应用。然而,所采用的贵金属和手性配体成本较大,分离回收困难。虽然已有各种方法来提高贵金属的循环回收性,如水-有机双相催化、氟双相催化、热调节相转移催化和双相离子液体催化。然而,对于不对称氢甲酰化反应催化剂的回收利用的研究明显较少。由于离子液体具有强大的可调控性,可以赋予其较好的催化性能与回收性能。因此,本文合成三类离子液体[R(EO)_nmi
热塑性弹性体由于具有热塑性塑料的加工成型能力、弹性材料的柔韧性和延展性,被应用于鞋类、汽车零部件、医疗器械、航空航天等众多工业领域。目前,大多数热塑性弹性体来源于化石燃料。化石燃料的不可再生性及石油生产造成的环境影响导致人们对利用可再生资源制备热塑性弹性体的兴趣持续增加。其中,三嵌段共聚物是热塑性弹性体的一个重要分支,依靠软硬段间的微相分离可以产生较高的拉伸强度、断裂伸长率和弹性回复。本研究利用可
乙烯是众多化学工业的重要组成部分,例如聚乙烯,苯乙烯,聚氯乙烯和环氧乙烷,其年产量被视为一个国家石化工业发展水平的指标。与高耗能、高污染的传统蒸汽热裂解相比,氧化脱氢为放热反应,并能够克服热力学限制,为乙烯的生产提供了新方案。然而,氧源成本高、深度氧化、潜在安全隐患给氧化脱氢带来新的挑战。化学链氧化脱氢(chemical looping oxidative dehydrogenation,CL-O
面对日益严重的能源危机和环境污染问题,实现餐饮废弃油的综合利用以制备高热值的生物燃料一直是人们研究的热点。如何降低裂解油的酸值,提高油品性能受到人们的广泛关注。基于单一酸和单一碱催化产生的弊端,本研究提出以酸碱双功能催化剂催化裂解餐饮废弃油制备生物柴油,得到了酸值低、热值高、H/C_(eff)高的生物柴油,为日后餐饮废弃油催化裂解过程中的有效除氧提供了有力的指导。具体研究成果如下:(1)通过考察不
随着社会经济的迅速发展,化石资源在迅速的减少,解决环境污染问题也刻不容缓,利用可再生能源代替石化资源生产各种工业原料,是当前既能解决能源危机又能改善环境污染问题的研究热点。乙二醇(EG)作为重要的工业原料,可以用来生产防冻液、聚酯树脂,可以作为溶剂、表面活性剂等,每年的消耗量巨大。乙二醇的传统生产工艺是由石油乙烯生成环氧乙烷制备乙二醇,而从生物质尤其是葡萄糖和纤维素制备乙二醇的研究已有几十年的发展
聚硅氧烷大分子材料因其化学构型的多样性,易于进行功能化改性,广泛应用于航空航天、导电器件、特种涂层、医疗器械、能源材料、智能皮肤和机器人等领域。然而,弹性体材料在使用过程中难免会受到外来的物理破坏从而产生局部损伤,并由此造成使用寿命缩短和安全隐患。因此,研发自修复有机硅弹性体具有广泛的应用前景。本文以多种动态化学键为媒介,将可逆键引入到有机硅弹性体中,以形成由可逆键交联的自修复有机硅弹性体。通过引
苯基乙基丙二酸二乙酯是一种中枢神经药物的有机中间体,用于生产苯巴比妥、扑痫酮等神经性药物。现有合成工艺采用20%乙醇钠作为催化剂,苯乙酸乙酯、碳酸二乙酯与溴乙烷为原料,经克莱森酯缩合反应与乙基化反应合成产品。该工艺存在间歇操作、生产周期长等问题制约反应效率。因此,开发苯基乙基丙二酸二乙酯高效合成工艺,提升工艺生产效率具有重要意义。采用反应精馏技术对克莱森酯缩合反应进行改进,通过实验确定了克莱森酯缩
光催化技术可以实现有机污染物的转化,在环境治理中发挥着至关重要作用。光催化剂是光催化氧化技术的灵魂关键,选择合适的光催化剂是实现污染物催化降解的关键。Ce/Mo金属氧化物作为氧化还原催化剂在催化领域得到了广泛的研究。Ce和Mo不同元素间的相互作用,加剧元素高低价态离子间转换过程中能够产生丰富的缺陷(如氧空位),从而获得具有良好光响应能力新材料。本文分别采用水热法、共沉淀法和等离子体法,在水/乙醇混
磷化钴材料在析氢催化方面和锂存储方面都有广泛的应用,本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了磷化钴材料的结构、析氢催化活性和储锂机制,并对掺杂后的析氢表现机理进行了进一步的理论计算研究。具体工作内容如下所示:(1)首先对Co P晶胞参数和电子结构进行分析,计算出的体相晶格参数与实验中所得晶格参数相接近,态密度在费米能级处具有分布表明Co P导电良好,有利于析氢反应及层间电子传递;并计算了不