掺钕硅酸镓镧(Nd:LGS)晶体生长及其性质研究

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目前激光技术的发展日新月异,激光在众多领域中的应用越来越重要。实际上,激光器是一个振荡器,利用受激辐射实现光的振荡,产生相干光。由于将半导体和固体激光器相结合,激光二极管(LD)泵浦的固体激光器(DPSSL)将两者的优点结合到一起,具有体积小、寿命长、全固化、泵浦效率高、输出稳定等优点,被广泛应用于军事、医疗、光通讯、材料加工、激光测距和激光核聚变’等领域,已经成为目前激光器件的研究热点之一。激光工作物质作为DPSSL的重要组成部分是设计全固态激光器的关键因素,其物理和光谱性质决定着激光器的性能及其应用价值,因而,探索性能优异的激光材料成为全固态激光器领域的研究热点之一。晶体材料具有良好的光学、热学、机械以及物化等性能,因此在激光器的应用中一直占据着统治地位。在各种晶体生长方法中,提拉法因具有易观察、生长周期短、可控性好等优点,成为晶体制备的首选方法。1983年,A. A. Kaminskii等报道了一系列不同取代组分(La1-xNdx)3Ga5SiOi4(x=0.0001~1)晶体的生长。Nd3+:LGS属于无序激光晶体,具有较低的阈值以及宽的吸收谱带和发射谱带,适合用作激光增益介质,随后Kaminskii等实现了该晶体LD泵浦连续激光输出,但获得的功率仅为30mW。LGS晶体也是一种用途广泛的材料,它具有优异的压电、电光性能。从20世纪80年代首次报道至今,Nd:LGS激光晶体的研究一直为人们所关注。近来Nd:LGS晶体的1.06μm激光输出也取得了一定的突破,得到了最大功率2.25W的连续激光输出。以往人们的研究集中在某一特定的高浓度掺杂晶体的性能方面,但是高掺杂浓度的晶体,由于晶格畸变,难以得到高质量的单晶;并且浓度过高时,存在严重的热效应,难以实现高泵浦功率下应用;由于自吸收严重,也难以实现准三能级激光输出。对于Nd:LGS激光研究方面,尤其是LD泵浦激光方面,只是集中于z方向切割的晶体,但是其为三方晶系,其x或y方向切割的晶体为偏振输出。此外,探索Nd:LGS晶体自调Q激光输出也将是一项有意义的工作。以上工作都需要有更大尺寸和高质量的单晶。但到目前为止,还未有相关方面工作的报道。本论文对其晶体生长、结构、质量表征、热学性质、光谱性质以及激光性能等进行了系统研究,主要包括以下几个方面的工作:一、晶体生长1.介绍了Nd:LGS晶体的生长设备及工艺,系统讨论了在晶体生长过程中影响晶体生长质量的主要因素。其中建立合适的温场是生长高质量单晶的前提,控制合适的生长工艺参数是晶体生长的关键;合适的原料配比、优质的籽晶以及退火处理等也是其中重要的环节。2.在生长光学级LGS晶体的基础上,优化设计了温场,建立了适宜Nd:LGS晶体生长的温场系统。以纯度为99.99%的La2O3,Nd2O3和SiO2与99.999%的Ga2O3通过固相反应合成出晶体生长所需要的多晶料。通过控制适宜的生长工艺参数,利用提拉法成功生长出了高质量、大尺寸的Nd:LGS晶体,并对其生长过程进行了系统地研究,掌握了生长高质量Nd:LGS晶体的生长条件。二、Nd:LGS晶体的结构与质量表征1.X射线衍射数据表明,所生长的4种掺杂浓度的晶体结晶质量良好。经过晶胞参数计算表明,Nd:LGS晶体晶格常数与LGS晶体相比变化非常小。高分辨X射线实验和锥光干涉实验也进一步表征了所生长的晶体的质量,结果表明所生长的晶体结晶性和光学均匀性都较好。2.X射线荧光测试,确定了Nd3+的掺杂浓度及其分凝系数。测定了晶体中各个元素的含量,证明了Nd3+离子掺杂后取代La3+离子在晶体中的位置,所生长的晶体为同成分化合物,质量较好。三、Nd:LGS晶体物理性质的研究1.进行了吸收光谱测试分析,晶体的吸收峰强度随着Nd掺杂浓度的降低而减小,低浓度掺杂虽能提高晶体质量,但是也降低了晶体对泵浦光的吸收效率。荧光光谱表明晶体在904nm处荧光强度较大,有可能实现该波长的激光输出。利用J-O理论计算了晶体的相关吸收和发射参数,晶体在588nm和808nm附近有较大的吸收截面,且吸收截面的数值随着掺杂浓度的升高而增大。掺杂浓度为0.3at%,0.5at%,1at%Nd:LGS晶体的4F3/2能级的荧光寿命分别为116.8μs、111μs和102.5μs,荧光寿命随着掺杂浓度的升高而降低;在1.06μm处具有较大的荧光分支比,且也随着掺杂浓度的升高而降低,其受激辐射截面计算为1.405×10-19Cm2。2.实验测量的Nd:LGS晶体密度与LGS晶体密度相当,变化非常小。比热实验结果表明,Nd:LGS比热高于LGS,不同浓度下比热变化很小。在测试温度范围内,晶体的比热略有增大。3.热机械分析测量了Nd:LGS晶体的热膨胀系数,不同浓度的a11和a33变化不大,但是Nd:LGS的a11略高于LGS晶体的a11值。4.通过激光脉冲法测量了晶体的热扩散性质,并计算了晶体的热导率。结果表明,随着Nd掺杂浓度的提高,热导率逐渐增大,但是变化微小。Nd:LGS晶体的热导率介于钒酸盐和Nd玻璃之间,适合应用于中等功率的激光器。四、Nd:LGS晶体激光性能研究1.以Zi:Al2O3激光器为泵浦源,对0.15at%的Nd:LGS晶体进行了激光实验。首次实现了906nm连续激光输出,最大功率达到18mW。2.利用Z切0.3at%和0.15at%浓度晶体在1.06μm谱线处获得了较大功率连续激光输出,最大输出功率分别为2.23W和0.47W,光光转化效率分别为13%和8.5%,相应斜效率分别为13.9%和4.4%。首次实现了X切0.3at%浓度晶体1.06μm连续波激光输出,最大功率为1.12W,光光转化效率为8.5%,斜效率为9.7%。
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