南昌市秋季PM2.5化学组分特征及来源解析

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本研究测定了南昌市秋季PM2.5中水溶性离子、多环芳烃、无机元素、稀土元素含量及铅同位素组分,分析各组分特征与来源,得到主要结论如下:南昌市各采样点的PM2.5质量浓度顺序:京东镇政府>省外办>石化>建工学校>林科所>武术学校,各采样点PM2.5均值均低于《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级日均浓度限值,其中建工学校和武术学校采样点无超标样品,石化和林科所采样点样品超标率达10%,京东镇政府和省外办采样点超标率达30%。南昌市采样期间PM2.5中9种水溶性离子质量浓度占PM2.5质量浓度36.22%,平均质量浓度呈现:SO42->NO3->NH4+>Ca2+>K+>Na+>Cl->Mg2+>F-。其中SO42-、NO3-、NH4+是最主要的离子种类(79.40%95.18%),主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4形式存在。阴阳离子质量平衡的结果表明阳离子相对亏损,离子组分偏酸。NO3-/SO42-比值(0.979)表明南昌受到燃煤及机动车尾气排放影响都较为严重。主成分分析结果表明,南昌市PM2.5中水溶性离子主要来源于当地的燃煤、机动车尾气排放、土壤扬尘、建筑扬尘、生物质焚烧、工业生产。南昌市PM2.5中12种多环芳烃总质量浓度占PM2.5质量浓度0.04%,5和6环多环芳烃为主,具有明显的汽车尾气排放特征,有12%的PM2.5样品中多环芳烃的BaP毒性当量浓度高于世界卫生组织(WHO)限值(1 ng·m-3),约有10%的样品超过我国环境空气质量标准(AAQS)限值(2.5 ng·m-3),总多环芳烃等效BaP浓度的日均暴露剂量儿童青少年高于成人,通过呼吸途径的终身致癌风险儿童青少年和成人均高于阈值,表明南昌市PM2.5中多环芳烃致癌风险较高。结合PAHs特征化合物比值以及主成分分析法,表明南昌市PM2.5中多环芳烃主要来源于化石燃料燃烧(天然气、煤和石油)、农业燃烧及少量的石油挥发。南昌市PM2.5中42种无机元素的总质量浓度占PM2.5质量浓度20.56%,平均质量浓度顺序为:S>Ca>Si>Na>Al>K>Fe>Mg>Ba>Zn>Ni>Pb>Mo>Mn>Ti>Br>Cr>Cu>As>V>Sr>Sb>Cd>Rb>Co>Bi>Zr>Ga>Li>Hg>Y>Nb>W>Cs>Tl>Sc>U>Hf>In>Re>Be>Ta。富集因子结果表明:Ga、Cs、Sc、Hf、Li、K、Y、Rb、Fe、Be、Zr、Ta和Al基本没有富集;U、V、Ce、Mn、Mg、W、Sr、Na、Co、Cr、As、Tl、In、Cu、Ba、Ca、Hg、Pb、Br、Zn、Bi、Sb、Ni和Cd明显受到人类活动的影响,其中Cd的富集程度最高,受到的影响最为严重。而潜在生态风险指数表明,各采样点的总潜在生态风险(RI)都表现为极强,其中Ni、Pb、Hg、Cd元素潜在生态风险水平也极强,表明对环境危害较为严重。健康风险评价结果显示,儿童青少年的致癌与非致癌金属元素的日均暴露剂量高于成人,Mn元素对人体均产生较为严重的非致癌风险,Cd和Cr对人体有致癌健康风险。结合主成分分析和聚类分析表明:PM2.5中无机元素主要来源于建筑源及燃煤源、自然源、金属冶炼排放和交通源。南昌市PM2.5中14种总稀土元素质量浓度占PM2.5质量浓度0.03%,各稀土元素平均质量浓度顺序为:Ce>La>Nd>Dy>Sm>Eu>Gd>Er>Yb>Pr>Tb>Ho>Lu>Tm,其分布基本符合奥多-哈尔金斯规律,并在一定程度上受到人为活动的影响。南昌市PM2.5和潜在污染源中稀土元素呈轻稀土富集的分布模式,轻稀土分馏明显,重稀土内部有一定程度分馏,Ce和Eu的分布模式呈正异常,表明受到非本地来源的影响。稀土元素富集因子结果表明,南昌市PM2.5中稀土元素除了Ce和Eu受到人为源影响外,其余元素均主要来自土壤或岩石风化的自然源。结合稀土元素及特征参数关系图解表明,武术学校、林科所和建工学校受到当地污染源影响较小,京东镇政府主要受到燃煤的影响,省外办和石化主要受到当地污染源影响。南昌市PM2.5样品与潜在污染源样品的铅同位素组成存在差异,因此可用来区分PM2.5来源。根据PM2.5中1/Pb与206Pb/207Pb的组成对比图结果可知,南昌市PM2.5中铅源的变化至少由两个以上的不同污染来源控制。结合铅同位素比值分析图及二元混合模型可知,南昌市PM2.5的所有采样点受到机动车尾气(27.49%)和混合源(72.51%)的贡献,其中受机动车尾气影响最大的为石化,影响最小为建工学校,京东镇政府受到冶金冶炼影响最大。
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