生物炭和氧化石墨烯是新兴的碳基材料,由于其结构中具有多级纳米级几何构型,生物炭和氧化石墨烯在环境应用中发挥着重要作用。目前,生物炭和氧化石墨烯得到了许多的关注,并被大量用于吸附剂和膜材料的构建。然而,关于生物炭和氧化石墨烯的研究大多集中在材料合成,改性和与其他功能材料复合等方面,如何保持吸附剂和膜结构的稳定,从而既高效又安全地用于环境修复仍具有很大的挑战。目前,制约生物炭和氧化石墨烯环境应用的因素主要有以下几点:(1)生物炭-氧化石墨烯复合材料对有机污染物的吸附构效关系仍不清楚;(2)生物炭大多以固体颗粒的形式直接进行应用,回收困难且易释放到环境中;(3)氧化石墨烯膜材料对污染物选择性差,可循环性不佳;(4)氧化石墨烯膜材料在水中易于崩解,稳定性低。针对以上科学问题,本研究开发了几种生物炭和氧化石墨烯基复合材料,以吸附剂和膜材料的形式实现了水中污染物的安全高效去除。首先,针对生物炭-石墨烯复合材料对有机污染物吸附构效关系不明确的问题,合成了生物炭-石墨烯复合材料,研究了生物炭-氧化石墨烯(BG)复合材料对邻苯二甲酸酯(PAEs)的吸附性能和构效关系;第二,针对生物炭颗粒难回收的问题,构建了生物炭基膜材料,同步解决了污染物去除与生物炭回收的问题;第三,针对氧化石墨烯对污染物选择性差的问题,制备了多孔聚偏二氟乙烯和氧化石墨烯(PVdF/GO)复合纳米纤维膜(NFM),实现了有机染料的选择性分离和膜的循环性利用;最后,针对氧化石墨烯膜材料在水中不稳定的问题,制备了可控层间距和厚度的氧化石墨烯膜,改良了膜材料的稳定性。本文的主要创新点和结论如下:(1)通过一步浸涂法制备了生物炭-氧化石墨烯(BG)复合材料,探明了 BG对PAEs的吸附性能和构效关系。研究发现,制备出的BG纳米片层(GNS)除了保持了氧化石墨烯原有的多孔结构外,还具有较高的热稳定性。BG对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的吸附主要归功于其芳香性纳米片层的Π-Π电子授受(Π-Π EDA)作用,对邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的吸附主要来源于疏水性,而对邻苯二甲酸二乙酯(DEP)的吸附则同时包含了上述两种机理。(2)首次利用热转化工艺制备了聚偏二氟乙烯与生物炭的复合膜(PVdF-B),该复合膜表面均匀,并且具有高机械强度、高水通量和多孔的结构。研究表明,PVdF-B对罗丹明B具有良好的吸附性能(47-187 mg g-1),并且对大肠杆菌具有过滤截留作用(截留率达74-93%)。经过简单的物理冲洗,该复合膜的吸附性能与筛分性能均可以有效恢复。PVdF-B不仅实现了对污染物的高效分离,同时也解决了生物炭颗粒作为吸附剂易流失且难回收的难题。(3)通过直接电纺法制备了具有多孔结构的聚偏二氟乙烯与氧化石墨烯的复合纳滤膜(PVdF-GONFMs),阐明了其选择性分离有机染料的性能及作用机理。研究发现,相对于PVdF纳滤膜(PVdF-NFMs),PVdF-GO NFMs具有高的机械强度与表面自由能,因此也具有更高的渗透性与过滤效率。由于PVdF-GO NFMs中GO带负电,静电引力使得该膜对表面带正电性的染料具有高效的选择性吸附(99%),而对表面带负电的染料具有排斥作用(100%),因此PVdF-GO NFMs可对混合性染料进行选择性分离。另外,PVdF-GO NFMs在三次循环实验中都表现了高的分离效率,具有良好的循环利用性。研究表明,PVdF-GO NFMs是一种高效的选择性膜,能够较好解决氧化石墨烯膜选择性差的问题。(4)利用阳离子插层实现对GO膜(GOM)层间距与厚度的调控,制备了可控层间距和厚度的氧化石墨烯膜。研究发现,GOM层间距和厚度与阳离子水化层的大小相关,GOM与Li+和Na+形成的膜在水中不稳定,但经过K+、Mg2+、Ca2+、Ba2+的插层后则可以在水中稳定的存在。进一步的研究表明,GOM与Ca2+插层并经过还原后,在水溶液和酸碱溶液中都具有很好的稳定性。阳离子插层GO膜的开发解决了氧化石墨烯膜材料在水中不稳定的问题,拓宽了其在水净化领域中的前景。