近年来,以石油基柔性可拉伸聚合物材料制成的可穿戴电子器件在人体运动监测、电子皮肤和智能机器人等领域展现出了巨大的应用潜力。电子器件的广泛使用产生大量的电子垃圾会不可避免地对生态环境造成污染。随着绿色可持续发展的时代理念日渐深入人心,开发绿色可持续的生物质材料来制备环境友好的柔性电子器件成为研究热点。天然纤维素纸是一种廉价易得的材料,具有无毒无害、可生物降解、可回收等优点。但是纤维素纸极易吸湿而且力学性能相对较差,极大限制了其在纸基电子器件制备中的应用。因此,寻求新型性能优异的柔性纸基衬底材料制备环境友好型的柔性可穿戴电子器件显得尤为重要。目前大量关于柔性器件的工作主要着眼于单一性能的优化,如提高可拉伸性或改善灵敏度等。该类传感器只能检测单一的刺激响应,导致其应用场景相对受限,面对复杂多变的工作环境,难以真正的应用于实际生活。因此,模拟人体皮肤的特性和功能制备综合性能优异且功能多样的高分子材料对发展可穿戴电子器件具有重要意义。本论文主要研究工作如下:(1)高性能纤维素纸基复合材料的制备及其在应变传感器中的应用。纤维素纸作为柔性基材由于自身的优点吸引了广泛的关注。但是,纤维素纸作为基底材料目前存在两大缺点:1)纤维素纸力学性能较差,难以满足大多数电子器件对材料力学性能的要求;2)纤维素纸是由纤维素长纤维无规交织而成,其松散的多孔结构具有很强的吸湿性,这使得纤维素纸基电子器件难以在潮湿的环境中使用。针对纤维素纸基衬底存在的这两大缺点,本章以植物油基多元酸制备聚酯类玻璃高分子前驱体,通过简单的物理刮涂将其渗入多孔的纤维素纸中,制备出力学性能优异且耐水的纸基基材并将其用于构建应变传感器。实验结果表明,该类纸基复合材料不仅具有优异的力学性能(断裂强度高达72MPa,耐折度提高十倍以上),而且具有良好的耐水性(可长时间浸泡在水中不会发生明显的形状变化)。传感性能研究表明,用该类纸基复合材料制备的应变传感器具有灵敏度高(GF=43),响应时间快,以及良好的可靠性和稳定性,在人体运动检测方面具有潜在的应用前景。(2)模拟皮肤的特性和功能制备性能多样化的高分子复合材料,并将其用于制备可检测应变、压力和温度的多功能电子皮肤。首先利用生物质α-硫辛酸(α-lipoic acid,LA),丙烯酸(AA),氯化胆碱(CCI)和氯化铁合成聚-硫辛酸复合材料(PLA)。然后将聚-硫辛酸复合材料和MXene共混,成功制备了超快自愈合高分子纳米复合材料(PLA-M)。掺入4.2 wt%MXene的高分子复合材料的机械强度为0.28MPa,伸长率大于4000%、在10秒内即可实现快速自愈合。PLA-M复合材料还对多种无机和有机基材表现出强粘合性,并且进一步被组装成电子皮肤,可以检测应变、压力和温度变化。新型MXene掺杂的聚合物复合材料作为可直接穿戴的多功能电子皮肤已显示出巨大的潜力,它通过将MXene和聚合物结合在一起,为设计性能优异的多功能电子皮肤提供了一种简单而有效的方法。