稀土-镁-过渡金属基储氢合金由于具有稀土氢化物的催化作用以及多相之间的协同作用等特点成为近年来科学研究的热点。研究该类合金的多相微观结构和吸放氢热力学、动力学性能，揭示其储氢机理，吸氢过程的动力学特性具有重要的理论意义和实际意义。本文根据RE-Mg-Ni三元相图，利用真空感应熔炼和退火技术制备了REMg₂Ni （RE=La, Pr）合金和LaMg_3.93Ni_0.21合金，并研究其相结构和储氢性能。本文制备的LaMg₂Ni合金具有单相结构，研究发现623K吸氢过程中，LaMg₂Ni相分解为LaH3相和Mg₂NiH4相,充分放氢后LaH3相转化为La₃H₇相并且出现Mg₂Ni相。La-H化合物的出现与La-H化合物在吸氢过程中的相转变共同起到催化作用，使得LaMg₂Ni合金活化第二周仅需280s即可达到最大储氢量的90%以上，而单相Mg₂Ni合金需要1200s。P-C-T结果显示在603K到523K温度范围内LaMg₂Ni合金吸氢量保持在1.95wt.%左右，Mg₂Ni合金的吸氢量从4.09wt.%降低到3.13wt.%。LaMg₂Ni合金中的吸氢相Mg₂Ni的反应焓ΔH与反应熵ΔS分别为-53.02kJ/mol H₂,-84.96J/K mol H₂，均小于单相Mg₂Ni合金的氢化物的ΔH、ΔS （-64.50kJ/mol and-123.10J/K mol H₂），这是由于LaMg₂Ni合金中有La-H化合物的存在，导致Mg₂NiH4在放氢时不稳定而利于合金放氢。PrMg₂Ni合金为单相结构，合金的储氢量为¹.85wt.%，吸氢速率较比LaMg₂Ni合金快，并且随温度降低PrMg₂Ni合金吸氢速率变快。LaMg₂Ni合金的吸氢动力学模型符合Jander方程，吸氢控制步骤为一维扩散控制；PrMg₂Ni合金的吸氢动力学模型符合Avrami-Erofeev方程，其吸氢反应是形核及长大过程控制。本文通过La-Mg-Ni三元相图设计了LaMg_3.93Ni_0.21合金。XRD和SEM分析显示该合金由LaMg₂Ni相、La2Mg17相和LaMg3相所构成的三相合金，这三种初始相在吸氢过程中发生分解，活化后LaMg_3.93Ni_0.21合金的实际吸氢相为Mg相和Mg₂Ni相。LaMg_3.93Ni_0.21合金的最低可逆吸放氢温度为在523K下的可逆储氢量达到2.54wt.%，具有良好的低温储氢性能。LaMg_3.93Ni_0.21合金吸/放氢的ΔH、ΔS均小于单相Mg和Mg₂Ni合金的ΔH、ΔS，说明MgH₂相与Mg₂NiH4相的协同作用以及La-H的存在有降低合金氢化物稳定性的作用。