垃圾填埋场渗滤液催化超临界水气化制氢技术研究

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随着传统能源的日益枯竭和环境污染越发严重,清洁能源越来越受到人们的重视。氢气作为新型能源的代表,是一种无污染的二次能源。以往的制氢方式存在严重的资源浪费和环境污染。超临界水气化制氢是利用超临界水作为反应介质,进行蒸汽重整、有机物裂解等一系列反应产生氢气的方法。超临界气化制氢过程不仅产生了氢气,而且对垃圾渗滤液中的有机物进行了降解,是一种环境友好型的新能源产生方式。基于目前国际上对超临界水气化制氢的研究,为垃圾渗滤液作为反应原料进行超临界水气化制氢提供了可能性。垃圾渗滤液含有高盐、高氮和大量难降解有毒有害有机物,是难处理的废水之一,以这种方式既能得到新能源也能实现该废水的处理。本文主要对影响氢气产量的因素进行讨论和研究。影响因素有垃圾渗滤液进料浓度、催化剂、催化剂添加量、温度、压力和停留时间。随着垃圾渗滤液COD浓度从1.66×103升至4.02×104mg/L时氢气的产率从57.22%下降至36.63%。虽然氢气产率发生了下降,但是产气量的升高使氢气的产量也有明显的上升,从277.4ml升至563.0ml。经过研究表明,以垃圾渗滤液为原料,比较NaOH,KOH,Na2CO3和K2CO3四种碱类催化剂,NaOH催化制氢的效果最好,当NaOH添加量为5.05 wt%时产率达到最高的56.40%,也最有利于有机物的去除。催化剂的添加量对氢气产生影响较大,但对有机物的降解率影响不大。随着温度从380℃增加至480℃,加入催化剂后单位有机物产生的气体产量从132.98mL升至810.91mL,氢气产量从99.71mL升至333.85mL。压力升高的过程中,加入催化剂后单位有机物产生的氢气产量先升高后降低,从189.83mL升至342.12mL,继续升高压力氢气产量降至232.20mL。COD去除率从81.66%降至56.78%,压力的升高并不利于氢气的产生和有机物的降解。停留时间从5min延长至20min时氢气产率变化不大,在45±5%左右,有机物降解率有小幅度的升高,但也只从51.42%升高至62.11%,这说明停留时间对反应结果影响不大。通过正交试验极差分析发现,对反应结果的影响程度为:温度>催化剂添加量>压力,并且发现温度越高,压力越小,产氢效果越好。通过GC-MS对反应前后的液体进行测试进行反应机理的研究,发现四种催化剂都有一定的催化效果,但以NaOH最为出色,两分钟的出峰面积达到69.67%,之后是碳酸钾和碳酸钠,两分钟的出峰面积分别达到64.98%和46.02%,氢氧化钾虽然促进作用最小,但六分钟也能达到62.94%的出峰面积。本文最后通过四种催化剂的催化效果,对反应结果进行动力学研究,建立了动力学模型。
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