【摘 要】
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甲苯作为一种对环境危害较大的挥发性有机化合物,其治理策略被广泛讨论,而催化氧化是目前工业上应用最广泛的一类方法。过渡金属氧化物因其成本低且具有良好的活性被认为是很有研究前景的催化剂,其中锰基催化剂具有较高的催化性能,被认为是贵金属催化剂低温燃烧VOCs的有力替代品。催化剂活性组分是催化剂的核心,单一活性组分的催化剂往往存在一定的缺陷,通过其它金属组分的添加,在保留原有组分优点的同时规避其缺点是当前
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甲苯作为一种对环境危害较大的挥发性有机化合物,其治理策略被广泛讨论,而催化氧化是目前工业上应用最广泛的一类方法。过渡金属氧化物因其成本低且具有良好的活性被认为是很有研究前景的催化剂,其中锰基催化剂具有较高的催化性能,被认为是贵金属催化剂低温燃烧VOCs的有力替代品。催化剂活性组分是催化剂的核心,单一活性组分的催化剂往往存在一定的缺陷,通过其它金属组分的添加,在保留原有组分优点的同时规避其缺点是当前催化剂活性组分研究的热点。本课题选用天然管状粘土矿物-埃洛石（Hal）为载体,合成制备了埃洛石纳米管负载锰氧化物催化体系。通过X-ray射线衍射（XRD）、比表面积及孔径分析、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和X射线电子能谱仪（XPS）等对埃洛石载体和锰氧化物/埃洛石催化体系进行了理化性质和形貌表征分析。研究了催化剂添加稀土助剂的金属配比、煅烧温度和煅烧时间对催化氧化甲苯性能的影响;利用原位手段对锰氧化物/埃洛石催化氧化甲苯机理进行了探讨。（1）利用硝酸（HNO3）对埃洛石进行了酸化改性处理（A-Hal）,确定了适宜的酸化条件。经过酸化改性后,埃洛石载体的比表面积达到63.2 m~2/g,埃洛石纳米管平均孔径从17.8 nm扩大到46.8 nm,可以提供更多的活性位点;利用浸渍法在埃洛石表面负载了四种不同晶型的锰氧化物,并对其进行了表征分析和性能评价。结果表明:与纯MnO2催化体系相比,γ-MnO2/A-Hal表现出相对良好的催化氧化甲苯性能。XPS结果显示催化体系的氧空位比例和Mn3+/Mn4+的比值增加;考察了γ-MnO2含量对催化体系性能的影响。结果表明50%γ-MnO2/A-Hal表现出最优催化性能,甲苯转化率T90（转化率位90%时的温度）降低到243℃,CO2生成率T90为247℃;循环测试表明催化体系具有良好的催化循环稳定性。（2）选取稀土元素镧和铈,制备了RE-MnOx/A-Hal复合催化体系,考察了Mn-Ce/Mn-La配比、煅烧温度和煅烧时间对催化体系催化氧化甲苯性能的影响,并对制备的催化剂进行了表征分析和性能评价。结果表明:氧化铈和氧化镧颗粒负载到Hal纳米管的外层管状表面,并呈现一定程度的均匀分布;XPS和电子顺磁共振分析（EPR）结果显示随着稀土元素的加入,催化体系中Mn3+/Mn4+和氧空位浓度增加,比单一氧化物负载型催化体系表现出更好的催化活性和稳定性,活性组分之间的强相互作用提高了催化氧化甲苯性能从而实现低温降解,甲苯转化率T90（转化率位90%时的温度）降低到235℃,CO2生成率T90为236℃。原位红外研究表明,催化体系反应机制符合Mars-van Krevelen（Mv K）反应路径,存在吸附和催化氧化两条路径,表面吸附甲苯的氧化顺序为苯甲醇→苯甲酸→酸酐,最后降解为二氧化碳和水。
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