复杂介质环境中纳米颗粒的反常扩散研究

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复杂介质环境中纳米颗粒(人工合成纳米颗粒,蛋白质,DNA分子等)的扩散是自然界和工业界中普遍存在的现象,其在生命演化、信息传递、临床治疗、环境保护等过程中具有重要意义和应用价值。不同于简单流体中的经典布朗扩散,复杂介质环境中纳米颗粒的运动会受到局部非均匀结构的影响而发生反常扩散。反常扩散的机理性研究将加深和拓展我们对扩散过程的认识和理解,同时为药物输运等实际应用提供理论指导。本文结合实验观测和理论分析,对这一关键问题开展了系统研究。采用粒子追踪法对高分子溶液中纳米颗粒的扩散运动进行测量,从均方位移、位移概率分布、非高斯特性以及位移自相关性出发,对受限扩散机制进行系统研究。重点关注纳米颗粒受限扩散的非高斯特性,揭示其主要特征和影响因素,并明确了其来源为间歇性的跳跃扩散。该工作为复杂介质中颗粒与介质结构的相互作用机制提供了新的物理见解,同时为布朗非高斯现象提供了合理的解释。  本研究探索了稠密高分子溶液中独特的大位移跳跃扩散以及其非高斯特性。通过分析跳跃特征时间与纳米颗粒粒径、高分子分子量、以及浓度的相关性,建立了跳跃扩散特征时间的标度律公式。基于非高斯特性的时变特性,揭示了短时间的缠结链段松弛、颗粒跳跃动力学、长时间的高分子链蛇行效应之间的竞争机制,从而阐明跳跃扩散的发生机理和主导区间。结果表明较大分子量或者较小纳米颗粒有助于产生更加显著的非高斯跳跃行为。这些发现可应用于提高稠密生物大分子体系中长位移跳跃的发生概率,从而增强纳米颗粒的输运效率。研究了琼脂糖水凝胶中纳米颗粒的反常扩散。通过分析时间平均的均方位移,对琼脂糖水凝胶的无序多孔特征进行表征,引入介质非遍历性的概念。考察水凝胶的非遍历性与纳米颗粒非布朗非高斯扩散的相关性,探讨位移概率分布的非高斯尖峰和肥尾分布特征的产生机理。从颗粒运动轨迹中观测到琼脂糖水凝胶中的颗粒大位移跳跃现象,指出其发生机制与水凝胶中孔洞的不规则性和孔壁的半封闭性相关。不规则的孔洞导致颗粒与孔壁产生无序碰撞,而半封闭的孔壁则为跳跃颗粒提供了可能的通道。
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