【摘 要】
：
化石燃料的大量使用使得环境污染问题日益严重,引发了人们对可持续清洁能源及其设备的持续探索和开发。乙醇燃料来源广泛,可以通过生物质的发酵获得,作为一种绿色环保、能量密度高的可再生能源,乙醇燃料受到了人们的广泛青睐。相应的,作为一种将化学能转变为电能的装置,直接乙醇燃料电池（DEFCs）也备受追捧。但直接乙醇燃料电池的商业化仍面临诸多问题,乙醇的电氧化仍面临巨大的挑战。当前,在酸性介质中,Pt/C是直
论文部分内容阅读
化石燃料的大量使用使得环境污染问题日益严重,引发了人们对可持续清洁能源及其设备的持续探索和开发。乙醇燃料来源广泛,可以通过生物质的发酵获得,作为一种绿色环保、能量密度高的可再生能源,乙醇燃料受到了人们的广泛青睐。相应的,作为一种将化学能转变为电能的装置,直接乙醇燃料电池（DEFCs）也备受追捧。但直接乙醇燃料电池的商业化仍面临诸多问题,乙醇的电氧化仍面临巨大的挑战。当前,在酸性介质中,Pt/C是直接乙醇燃料电池最常用的阳极催化剂,但Pt易受乙醇氧化中间产物CO的影响而导致中毒,形成Pt-COads,最终导致Pt基催化剂的电化学性能下降。因此,开发具有极佳的电化学性能和优异的抗CO中毒能力的Pt基催化剂必不可少。本论文围绕提高催化剂的活性、活性保持性能、稳定性及抗CO中毒能力方面展开研究,考察了活性组分和载体对催化剂电化学性能的影响。主要包括以下几方面工作:（1）对本课题组之前设计的催化剂C/UO2/Pt进行改性,解决二氧化铀易在酸性溶液中流失的问题,以提高催化剂的电催化活性,并实现催化剂的“自清洁”。在本章实验中,利用高分子聚合物聚乙烯吡咯烷酮（PVP）包覆UO2以减少其流失,制备了不同PVP含量的C/UO2/PVP/Pt催化剂。应用XRD、XPS、TEM、ICP-MS等分析技术对催化剂的形貌结构及成分进行表征,利用电化学工作站对催化剂的电化学性能进行了测试,并与Pt/C、C/UO2/Pt催化剂进行对比,同时,进一步阐述了UO2缓解Pt中毒的作用机理。结果表明当PVP质量含量为10%时,C/UO2/PVP/Pt催化剂的UO2流失量相比C/UO2/Pt催化剂由43.18%下降到10.14%,电化学性能也有显著提升,电化学活性是C/UO2/Pt催化剂的1.5倍,是Pt/C催化剂的2倍,活性保持性能是C/UO2/Pt催化剂的1.25倍,是Pt/C催化剂的1.33倍。（2）为进一步提高催化剂的电催化活性,对催化剂的载体进行调控,通过引入掺氮碳纳米管作为载体,考察了掺氮碳纳米管对于UO2和Pt颗粒的影响,并通过调整炭黑和掺氮碳纳米管的比例作为混合载体,制备了Pt-UO2/C:N-CNTs（x:y）催化剂,并对制备的催化剂进行物理表征和电化学性能测试,确定了具有极佳电化学性能的电催化剂。结果表明,当炭黑和掺氮碳纳米管的比例为2:3时,催化剂表现出了较好的电化学性能,由于N原子与Pt原子间的相互作用存在,使得Pt的损失大幅减少,相比Pt-UO2/C催化剂,Pt损失率由10.51%下降到4.25%,同时,掺氮碳纳米管的较大孔径使得反应物与催化剂充分接触,使得UO2能够充分的发挥缓解Pt中毒的作用,最终实现催化剂的“自清洁”。电化学活性和活性保持性能进一步提升,电化学活性是Pt-UO2/N-CNT催化剂的1.6倍,是Pt/C催化剂的1.9倍,活性保持性能是Pt-UO2/N-CNTs催化剂的1.31倍,是Pt/C催化剂的1.33倍。（3）为进一步提高催化剂的电催化活性,通过引入铼（Re）元素,进行探索性实验,利用共还原法制备了双金属Pt-Re/C合金催化剂,并通过调整铂铼比确定了具有极高电化学性能的电催化剂。电化学测试结果表明,当铂铼比为1:1时,催化剂展现出了较好的电化学性能,相比Pt/C,电化学活性、活性保持性能及稳定性均有大幅提升,抗CO中毒能力也显著增强,Pt1-Re1/C催化剂的电化学活性是Pt/C催化剂的5.41倍,活性保持性能是Pt/C催化剂的1.77倍,稳定性和抗CO中毒能力是Pt/C催化剂的16.88倍。
其他文献
化石燃料的过度消耗是造成全球变暖的主要原因,面对日益严重的环境问题,减少碳排放成为亟待解决的问题。燃烧后碳捕集技术因原理简单、可在现有工艺中进行改造被广泛研究,其中吸附法具有吸附剂易于再生、生产率高等优点,是一种有效的减少碳排放的方式。随着计算机技术的发展,CFD模拟成为一种有效的反应器结构尺寸设计与操作条件优化的方法。本文首先建立活性炭上CO2吸附过程的数学模型,然后研究操作条件、活性炭物性参数
元宝枫是我国特有的槭树科木本植物,果实结实率高,种仁含油率高,油脂中含有5～7%的神经酸,是提取神经酸的优质来源。神经酸是脑苷脂的组分,神经酸及其衍生物可以延缓衰老,预防治疗老年痴呆、阿尔兹海默症等疾病,是21世纪最有发展的脑健康特效物质。神经酸的衍生物神经酸乙酯具有结构稳定、利于保存和运输、易于人体吸收等优点。本文以元宝枫种仁为原料,经机械压榨得元宝枫籽油,酯交换法制备脂肪酸乙酯,并以此为原料进
乡村振兴是我国当前和今后一个时期的重要任务。如何才能实现乡村振兴，作者根据党和国家政策，结合工作实际从加强顶层设计，制定科学合理切实可行的规划，做好红色文化引领乡村振兴工作；加强红色遗产保护利用，丰富乡村文化内涵；做好红色文化引领好乡风建设工作，持续推进精神文明建设；推进红色文旅融合，助推新乡村高质量发展；依托红色资源保护，走好乡村生态兴农路；扩大红色文化教育，吸引乡村人才聚集；依托红色资源保护，
随着社会发展水平的不断提升,化石能源诸如煤、石油、天然气等不可再生能源的储量及其带来的环境问题正在加剧,由于能源与环境问题,研究新的能源生产方式已经成了亟待解决的问题。燃料电池这一能量转换方式由于其具有环保、高效的特点,其研究意义非凡。燃料电池中最为重要的反应莫过于氧气还原反应,提升这一反应效率的关键在于研发高效、质优、成本低廉的非贵金属电催化剂。本论文主要对非贵金属电催化剂进行了合成,通过调整不
中华鲟（Acipenser sinensis）是一种大型溯河产卵洄游性鱼类。历史产卵场分布于长江上游，距离长江口2500～3000km。1981年葛洲坝工程阻断了中华鲟洄游通道，随后天然种群数量急剧减少。人工繁殖放流补充工作从1983年开始。由于野生和人工繁殖中华鲟幼鱼有相似的洄游入海特征，因此通过在长江口水域捕获滞留的中华鲟幼鱼并区分人工繁殖个体和野生个体，可以评估中华鲟人工繁殖放流效果。本研究
MXene由于其亲水性、高电导率等优异性能应用于许多领域。MXene的常用制备方法通常涉及高浓度的HF且易发生堆叠,制约了它们的进一步应用。锌空气电池由于其高能量密度和低成本的优点引起了广泛的关注。本文采用温和环保的水热法制备了Ti3C2TxMXene并将其与高催化活性的材料复合,作为阴极氧还原催化剂应用于锌空气电池中,证明了Ti3C2Tx在锌空气电池阴极氧还原催化剂方面有着良好的应用性能和应用前
青贮玉米秸秆能解决新鲜秸秆易腐烂、难保存的问题,是厌氧消化工程连续运行的重要原料之一,长期以来受到了较多关注。但其含有的乳酸以及运行体系内的固体含量（Total solids,TS）都会影响青贮玉米秸秆厌氧消化反应器的稳定性。建立厌氧消化过程的数学模型,既可以反映过程的主要特征,又可以模拟不同条件下体系的运行状态,减少实验成本和风险。厌氧消化1号模型（Anaerobic digestion mod
在世界各国大力推动“碳达峰”、“碳中和”的背景之下,以氢能为燃料的质子交换膜燃料电池成为能源领域研究的热点。然而,在质子交换膜燃料电池汽车的实际运行中,电池阳极经常会出现瞬时缺乏燃料的状态,此时阳极会发生电解水析氧反应或碳腐蚀反应来代替氢氧化反应,即出现“反极化”现象。碳腐蚀反应的发生不仅会使电池受到不可逆的严重损伤,还有可能造成危险事故的发生,而电解水反应则不会有这种负面影响。因此,抗反极的根本
随着化学工业的发展不断趋于成熟,在化工分离过程中,人们对产品的纯度及过程能耗也提出了越来越高的要求,新型高效填料的开发迫在眉睫。为满足这一需求,本研究以填料压降产生的机理为切入点,结合前人的设计经验,开发出A、B两种不同构型的多折线导流型填料（Polyline Flow-guided Packing,下文简称为PFP填料）。该填料的主体部分为三段与竖直方向呈一定夹角的斜线段,在其相邻处以及填料的上
对甲苯磺酸在医药及化工行业有着特别广泛的应用,可以作为有机合成的催化剂以及合成部分重要有机物的中间体,其主要通过使用浓硫酸或SO3磺化甲苯获得,其中液相SO3磺化工艺由于具有原子经济性好、温度易控制、转化率高、不易过磺化和结焦等特点,是目前生产对甲苯磺酸的主流工艺。但SO3磺化过程是属于快速放热反应,传统反应器内存在传递受限而导致的收率低、副反应多等问题。本文利用超重力技术在强化液-液反应体系快速