【摘 要】
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大气环境污染治理是当今世界面临的重大课题。其中天然气工业中排放的甲烷气体由于具有严重的温室气体效应,是导致全球变暖的重要来源。而在能源化工过程中排放的丙烷气体是可挥发性有机物（VOCs）的主要组成之一,不仅损害人类健康而且会促进光化学烟雾的生成,对生态环境造成极大的破坏。开发高效非贵金属催化剂,实现以上烷烃分子的低温催化氧化,对于环境保护具有十分重要的意义。本论文希望以钴基及锰基金属氧化物的缺陷构
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大气环境污染治理是当今世界面临的重大课题。其中天然气工业中排放的甲烷气体由于具有严重的温室气体效应,是导致全球变暖的重要来源。而在能源化工过程中排放的丙烷气体是可挥发性有机物（VOCs）的主要组成之一,不仅损害人类健康而且会促进光化学烟雾的生成,对生态环境造成极大的破坏。开发高效非贵金属催化剂,实现以上烷烃分子的低温催化氧化,对于环境保护具有十分重要的意义。本论文希望以钴基及锰基金属氧化物的缺陷构造作为突破口,提供烷烃氧化的高活性的非贵金属催化剂,并通过构效关系的建立阐明缺陷增效机制。首先,我们开发了一种机械辅助化学法以构建富缺陷金属氧化物催化剂。该过程中,一方面可以通过机械研磨粉碎催化剂,从而暴露出更多的表面缺陷。另一方面在研磨过程中进行Na化学刻蚀,部分去除氧原子,从而制造出丰富的氧空位缺陷。该方法在处理不同催化剂如:Co3O4、Mn O2和Ni Co2O4时展现出极好的普适性,催化剂均展现出更高的比表面积、高表面活性氧含量、更为优异的氧化还原性及显著提升的烷烃氧化活性。通过制备条件的优化,富缺陷Co3O4催化剂展现出最为优异的甲烷催化燃烧性能,该催化剂在质量空速（WHSV）为33,000 m L g-1h-1的条件下,50%甲烷转化温度(T50)为336 oC,90%甲烷转化温度(T90)为424 oC,比原始Co3O4的催化剂分别降低了47 oC和35 oC。对于丙烷催化而言,富缺陷Ni Co2O4催化剂催化活性最优,该催化剂在WHSV为60,000 m L g-1h-1的条件下,T50为191oC,T90为215 oC,比原始Ni Co2O4的催化剂分别降低了19 oC和17 oC。其次,我们通过选择性原子去除的方法对Zn Co2O4催化剂进行了晶格缺陷工程构造。该过程中,通过将制备好的Zn Co2O4催化剂进行酸碱刻蚀处理,将催化剂中的部分Zn去掉,形成具有高度缺陷的Zn Co2O4催化剂。经过处理的催化剂展现出了更高的比表面积、更高的氧空位（Ov）含量以及更为优异的丙烷催化氧化性能。在WHSV为60,000 m L g-1h-1的条件下,T50为218 oC,T90为284 oC,比原始Zn Co2O4的催化剂分别降低了66 oC和60 oC。最后,我们通过异质原子掺杂法制备了富含缺陷的Co3O4催化剂,该方法是通过对Co3O4催化剂进行不同含量的Cu原子掺杂处理,使较大的Cu原子取代了Co3O4表面的较小的Co原子从而使Co3O4有序的晶格变得无序,产生了大量的缺陷。经过Cu掺杂的Co催化剂具有更高的Ov含量和更优异的丙烷催化活性。Cu@Co3O4-3催化剂展现出最为优异的催化活性,该催化剂在WHSV为60,000 m L g-1h-1的条件下,T50为192 oC,T90为266 oC,比原始Co3O4的催化剂分别降低了74 oC和108 oC。
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