【摘 要】
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本文以(1R,2R)-1,2-二苯基乙二胺(1R,2R-DPEN)为手性配体,通过氨基磺酰胺化及与金属钌的配位反应,制备了手性金属钌催化剂(Ru-DPEN-Ts)。以Ru-DPEN-Ts为催化剂研究了不对称1,
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本文以(1R,2R)-1,2-二苯基乙二胺(1R,2R-DPEN)为手性配体,通过氨基磺酰胺化及与金属钌的配位反应,制备了手性金属钌催化剂(Ru-DPEN-Ts)。以Ru-DPEN-Ts为催化剂研究了不对称1,2-二苯基乙二酮类化合物的转移不对称催化氢化反应。探究了溶剂、Et3N/HCO2H摩尔比、温度、S/C等对催化性能的影响,筛选和优化了催化反应条件。在最佳催化反应条件(无溶剂、Et3N/HCO2H摩尔比=1/2、T=40℃、S/C=1/100)下,1-(3’-甲氧基)-2-苯基乙二酮的不对称催化氢化反应可得到94.2%的产率、98.8%的ee(syn)值与29：1的dr (syn/anti)值。并研究了不同取代基和取代基位置(o,m,p-position)对催化反应性能的影响,对18种不同类型不对称1,2-二苯基乙二酮类化合物进行不对称催化氢化反应,可得到15-97%的产率、87.3-99%的ee(syn)值与1.31：1-47.7：1的dr值,最终发现取代基的电子效应对催化效果影响较小,而位阻作用对催化效果影响较大。本文还对反应的机理做了进一步探索,研究了1-(3’-甲氧基苯基)-2-苯基乙二酮催化反应的动力学,得出了初步的反应机理。
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