当前,化石燃料的大量使用造成大气中CO2的含量不断增加,对环境带来了严重的影响。因此,开发清洁可再生的能源意义重大。氢气的燃烧产物为水,且具有极高的热值,被视为最有潜力的替代能源之一。但氢气易燃易爆,如何实现安全高效地储运是亟待解决的关键问题。甲酸的含氢密度为4.4 wt%,具有低毒性且可生物降解,在室温下呈液态,便于进行储存和运输。利用CO2作为载体,加氢反应制备甲酸储氢;进一步催化甲酸分解放氢可以实现氢气的可逆存储和释放,具有良好的可再生性和环境效益。本论文设计合成了一系列含烷氨基或羟基的吡啶酰胺配体及其相应的功能化铱配合物,并通过核磁共振波谱、高分辨质谱和单晶X射线衍射等方法对其结构进行了表征分析。随后,将该类功能化配合物应用于CO2作为载体的可逆储放氢研究。催化CO2加氢制甲酸盐反应:在同一条件下对催化剂进行了初步筛选,其中带有NEt2取代基和羟基侧坠的吡啶酰胺氯化物催化剂Cat-6活性最优。随后对碱的种类、碱的用量、催化剂用量、反应温度、反应压力和反应时间进行了优化,最终在1 mol/L的KHCO3水溶液（10 mL）,催化剂Cat-6用量为0.05μmol,温度为25℃,反应压力为3.0 MPa（H2/CO2=1:1）的最优条件下反应36 h后,TON值可达81760。通过~1H NMR检测到了Ir-[H]中间体的生成,通过紫外可见光谱滴定实验确定了Cat-6的pKa值,并提出催化加氢的反应机理。催化甲酸脱氢反应:探究了溶液pH值对活性的影响,结果表明TOF值随pH值的升高呈先升高后降低的趋势。其中带有NMe2取代基的吡啶酰胺水合物催化剂Cat-2（0.5μmol）在1 mol/L的甲酸/甲酸钠混合溶液（pH=2.45,10 mL）中,反应温度为60℃,前10分钟的初始TOF值可达38441 h-1。探究了温度对催化反应的影响,Cat-2在80℃下,前5分钟的初始TOF值可到108105 h-1。当甲酸浓度高达15 mol/L时,Cat-2仍然具有很好的催化活性,在60℃下前10分钟的初始TOF值可达13043 h-1,反应24 h后,TON值高达299812。通过氘代动力学同位素实验探究了反应的速控步骤,利用紫外可见光谱滴定实验确定了Cat-2的p Ka值,通过~1H NMR确定了催化剂中活泼酰胺N-H的存在,最后提出了催化甲酸脱氢反应的机理。本论文合成的一系列功能化铱配合物对于CO2加氢制甲酸盐和甲酸脱氢反应均具有良好的活性,为开发水相中CO2为载体的高效可逆储放氢体系提供了有益的探索。