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由于有机-无机杂化钙钛矿材料具有窄的光学带隙、可见光范围内较高光吸收系数、高双极性迁移率、长载流子寿命、扩散长度和低激子结合能等优点,使其成为制备光电器件的理想材料。特别是基于有机-无机杂化钙钛矿作为吸收层太阳能电池的性能经历了一个飞速发展阶段,光电转换效率从最初的3%飙升到目前认证的22.1%。有机-无机杂化钙钛矿已经成为最具有吸引力的光伏材料。尽管经历了如此高速的发展,目前对于钙钛矿成膜的机理、器件工作机理的研究认识还相对匮乏,需要更进一步的提高。基于此不足,本论文主要通过添加剂掺杂的方法研究了其对钙钛矿成膜机理、稳定性以及电池性能的影响,具体包括以下几个方面工作:Ⅰ.研究了 Cl、Br掺杂对钙钛矿太阳能电池的影响,制备了基于CH3NH3PbI3,CH3NH3PbI(3_x)Clx和CH3NH3PbI(3-x)Brx三种不同体系的钙钛矿太阳能电池,其最佳性能为:1.CH3NH3PbI3平面电池器件的最高转换效率(PCE)为15.86%,短路电流密度(Jsc)为21.9mA/cm2,开路电压(Voc)1.02V,填充因子(FF)71%。2.CH3NH3PbI(3-x)Clx 介孔型钙钛矿电池最高效率为 16.43%,Jsc=21.91mA/cm2,Voc=1.00V和FF=75%。3.采用一步沉积法制备CH3NH3PbI(3-x)Brx钙钛矿电池,当加入5mol%PbBr2时,CH3NH3PbI(3-x)Brx热稳定性提高了约20℃,开路电压和短路电流分别提高至1.08V和23.37 mA/cm2,填充因子为75%,获得了 18.93%的光电转换效率。研究结果表明:通过加入一定量的溴化铅可以提高薄膜晶粒尺寸和结晶性,还可以有效地提高电池的性能。Ⅱ.研究不同透明导电氧化物(TCO)ITO、FTO和AZO对无致密层钙钛矿电池性能的影响,研究结果表明:钙钛矿薄膜的形成、电荷转移和电荷复合受TCO的影响较大,三种透明导电电极在无致密层结构的钙钛矿电池应用方面存在各自的优缺点,最终无致密层结构的钙钛矿电池获得了相似的能量转换效率。Ⅲ.1.高效率的平面型钙钛矿电池需要薄膜具有良好的结晶性和较高表面覆盖度,这两个关键因素是钙钛矿成膜过程中的主要挑战。研究采用1-氯萘(1-CN)作为溶剂添加剂,添加到NH2CH=NH2PbI3(FAPbI3)前驱液中,利用1-氯萘与碘化铅可以形成螯合物且有利于均相成核的特点,以获得高品质的FAPbI3薄膜。通过调节1-CN比例来控制FAPbI3薄膜的结晶性和表面覆盖度。1-CN同时还具有高沸点的特点可以延缓FAPbI3薄膜的生长速度,形成具有较少孔洞且均匀连续的FAPbI3薄膜。研究结果表明:通过添加1%的1-CN溶剂FAPbI3平面型电池器件效率从14.23%提高至16.53%。2.制备介孔结构甲脒基钙钛矿,钙钛矿可以完全填充二氧化钛孔隙,增大钙钛矿层与二氧化钛的接触面积。介孔型结构与平面结构钙钛矿太阳能电池相比,开路电压和填充因子均有所提高,J-V迟滞效应大大的减小,最终获得电池效率可以达到19.04%。3.反式结构的甲脒基钙钛矿FAPbI3电池,电池结构为FTO/PEDOT:PSS/FAPbI3/PCBM/Ag。主要研究了钙钛矿薄膜表面形貌,电荷复合以及光电性能,获得钙钛矿电池器件转换效率为8.66%,电池相关参数短路电流为14.48 mA/cm2,开路电压0.88 V和填充因子68%。研究结果表明:1.介孔结构可以获得较高的电池转换效率;2.介孔结构和反式结构可以有效地减小滞后现象。Ⅳ.研究了 Pb(SCN)2掺杂对平面结构三元体系钙钛矿FA0.83MA0.17Cs0.05PbI(3-x)Brx的影响,研究结果表明:Pb(SCN)2含量从1 mol%增加至10 mol%时,三元钙钛矿FA0.83MA0.17Cs0.05PbI(3-x)Brx薄膜晶粒尺寸逐渐增大。通过改变Pb(SCN)2的含量变化来调控钙钛矿薄膜晶粒尺寸。考察了不同含量Pb(SCN)2对薄膜的形貌、光伏性能以及稳定性产生的影响,当加入5 mol%Pb(SCN)2时,电池的最佳光电转换效率为18.51%,电池性能参数分别为Jsc=20.64 mA/cm2,FF=76%和Voc=1.18V,进一步研究表明Pb(SCN)2的加入可以提高电池的稳定性。