基于巯基芘-石墨烯复合材料的非酶葡萄糖传感器的制备与性能研究

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葡萄糖传感器的商品化是生物传感器应用的一个典范,为解决千百万糖尿病患者的疾苦发挥了巨大作用。目前市场上销售的葡萄糖传感器均利用葡萄糖氧化酶的高效催化作用对血糖进行检测,然而生物酶不仅价格昂贵,而且易受环境条件影响,化学性质不稳定,使葡萄糖传感器的进一步推广应用受到限制。近年来,基于纳米材料的非酶传感器被广泛关注。纳米金对葡萄糖氧化有很高的催化活性,是构筑非酶葡萄糖传感器的理想材料之一。而石墨烯因其比表面积大且负载能力强,可作为基底材料应用于非酶传感器中。本文利用稠环芳烃化合物与石墨烯间的π-π共轭作用以及纳米金的电催化活性构筑了一种新型非酶葡萄糖传感器。主要研究成果如下:  1.根据氯磺酸法制苯硫酚的合成路线,设计了一种全新的氯磺酸法制备1-巯基芘。以芘为原料,通过磺化制得芘磺酸钠,再经酰氯化反应,得到芘磺酰氯,又参考了萘硫酚的合成原理,利用锌粉还原法,100℃下以锌粉浓盐酸还原芘磺酰氯得到了1-巯基芘(PyMT)。随后,对合成过程中各中间产物进行了红外、紫外及荧光光谱表征。结果表明,1-巯基芘被成功合成。  2.利用制得的PyMT在金盘电极上制备PyMT自组装单分子膜,并用电化学手段考察了自组装PyMT的最佳条件,随后利用改进的Hummers法制备了石墨烯,通过π-π共轭作用实现了石墨烯在电极上的固定,经过实验条件的优化,制备出了具有优异性能的PyMT-RGO/Au修饰电极。结果表明,PyMT浓度为1mM,PyMT与RGO质量浓度比为1∶1,组装时间24h时,可以得到电化学性能优异的修饰电极。  3.通过恒电位电沉积将纳米金固定到PyMT-RGO/Au表面,制备出了非酶葡萄糖传感器(AuNPs/PyMT-RGO/Au)。利用电化学方法对传感器性能进行了考察,最后利用计时电流法,利用传感器对溶液中的葡萄糖含量进行了检测。结果表明,传感器的检测线性范围为1~100mM,相关系数为0.991,检测限为0.57mM。此传感器的优势在于其线性范围涵盖了人体血糖值范围,并且在检测电位下AA、UA等血液中的物质对检测没有干扰。此外,该传感器在实际样品检测中有很好的表现,具有深入研究和应用价值。
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