【摘 要】
：
氨是一种重要的化工原料及储氢的载体,全球每年有大约1.75亿吨的氨被用于生产化肥、炸药、药物等工业产品。此外,氨具有高密能量密度和易存储的优势,有望取代氢能和化石能源并成为新一代的内燃机燃料。目前市场上90%的氨来自于Haber-Bosch工艺,但因其高能耗的弊端而与当今国家倡导的双碳目标以及可持续发展的理念相悖。电催化氮气还原合成氨（NRR）方法具有反应条件温和（常温、常压）、选择性高、原子利用
论文部分内容阅读
氨是一种重要的化工原料及储氢的载体,全球每年有大约1.75亿吨的氨被用于生产化肥、炸药、药物等工业产品。此外,氨具有高密能量密度和易存储的优势,有望取代氢能和化石能源并成为新一代的内燃机燃料。目前市场上90%的氨来自于Haber-Bosch工艺,但因其高能耗的弊端而与当今国家倡导的双碳目标以及可持续发展的理念相悖。电催化氮气还原合成氨（NRR）方法具有反应条件温和（常温、常压）、选择性高、原子利用率高等优点,近年来引起了研究者的广泛关注。尽管如此,NRR反应体系仍存在一些挑战:（1）氮气分子具有强热力学稳定性,（2）反应过程中伴随有析氢反应,故NRR反应的法拉第效率较低。合理设计、构筑廉价、高效、稳定的电催化剂,是解决上述问题的关键。本文以开发高活性的催化剂为目标,调控了催化剂组分、表界面性质;通过优化反应体系、电解液的组成和极性,来控制催化剂表界面所处的局部微环境,极大地提升了NRR的法拉第效率和氨的生成速率,并表现出较好的抑制析氢效果。本论文的主要研究内容如下:（1）通过水热法合成了三氧化钼与还原氧化石墨烯的复合材料（MoO3/rGO）,之后经氨气中的退火处理得到了氮化钼与还原氧化石墨烯的复合材料（Mo2N/rGO）。通过控制退火温度可调控Mo2N/rGO的氮化程度;通过控制前驱体中还原氧化石墨烯的量可调控Mo2N/rGO的导电性。选择甲醇-水溶液作为电解液,电化学测试结果显示,当前驱体中氧化石墨烯用量为20 mg、且退火温度为650℃时,制得的Mo2N/rGO具有最优的NRR性能,其在-1.1 V（vs.Ag/Ag Cl）的电位下,能表现出20.55±1.56μg h-1mg-1cat.的产氨速率以及66.6±3.15%的法拉第效率,且在循环9圈之后性能没有发生明显的衰减。（2）首先通过水热法合成了MoO3纳米棒,再进行一次水热,在MoO3表面包覆葡萄糖衍生碳（MoO3@C）,最后经氨气中的退火处理,得到了葡萄糖衍生碳包覆的氮化钼（Mo2N@C）。控制退火温度可调控催化活性物质。选择甲醇-水溶液作为电解液,电化学测试结果显示,Mo2N@C在-1.1 V（vs.Ag/Ag Cl）电位下的产氨速率高达103.5±1.3μg h-1mg-1cat.,接近相同电位下未进行碳包覆的Mo2N产氨速率的7倍;法拉第效率为75.9±0.6%,接近相同电位下未进行碳包覆的Mo2N法拉第效率的3倍。稳定性结果显示,在循环测试7圈之后,催化剂开始趋于稳定。
其他文献
富血小板血浆（platelet-rich plasma,PRP）是从全血离心提取的浓缩物，其血小板浓度是循环血清血小板浓度的7倍，富含大量生长因子和细胞因子，其中一些因子可通过诱导趋化性、细胞迁移和分化来促进组织愈合和再生。卵巢储备功能是指女性卵巢内存留卵子的质量和数量，是衡量女性生育潜能的重要标志。基于目前国内外基础研究和临床试验，探讨PRP通过促进卵巢血管的生成、减少颗粒细胞凋亡和卵泡的闭锁、
不论是污水中存在的有害离子还是汽车燃油产生的尾气都严重的危害环境和人类健康,有效脱除存在的有害污染物对人类的发展具有十分重要的意义。本论文采用吸附脱除的方法去除水体环境中的有害离子以及模型油中的噻吩。金属-有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）拥有丰富的官能团,根据特定需求可人为进行目标结构的调节和设计,在吸附分离领域已展现出了巨大的优势。本论文主要研究了铝基和
催化氮还原反应（ENRR）可以利用可再生能源,在常温常压制取氨,有望取代传统能耗高且环境不友好的Haber-Bosch工艺。然而,由于氮气（N2）的溶解度低和高的活化能垒,ENRR通常具有较低的产氨率及法拉第效率（FE）。因此,开发高效的电催化剂是提高ENRR性能的关键。过渡金属元素具有独特的d轨道电子结构,过渡金属基材料作为电催化氮还原反应（ENRR）的催化剂已经被广泛研究。本论文以VSx和Co
由于人类对抗生素使用方式的不当,抗生素造成的全球性水环境污染现象日趋严重。常规的水处理技术很难高效去除具有稳定结构的抗生素类污染物。相比之下,光催化水处理技术是更为理想且有工业化应用前景的水处理方法。作为光催化技术的核心,开发出稳定、高效、成本低的光催化剂成为研究的重中之重。众多的光催化剂中,聚合氮化碳（PCN）具有制备简单、成本较低、结构稳定等优点被广泛的研究。然而,PCN存在可见光相应较差、载
中-重度宫腔粘连（Intrauterine adhesion, IUA）对女性生殖健康有极大的不良影响，且粘连分离术后粘连复发率高、妊娠率低、妊娠结局不理想，给临床工作带来了极大挑战。自体富血小板血浆（Platelet-rich plasma, PRP）含有高浓度血小板，是生长因子、细胞因子等生物活性因子的丰富来源，可促进细胞增殖、迁移、再生、细胞外基质合成、血管生成和上皮化。尽管PRP在医学上广
由于外部扰动和过程内部复杂结构的相互影响,实际工业过程的数据往往会呈现出明显非平稳的特性,使得故障信号很容易被变量的非平稳趋势所掩盖,运行过程中出现的异常状态很难被监测到。因此对非平稳过程监测的研究受到越来越多的关注。协整理论是时间序列分析中的一种处理多元非平稳时间序列的方法,它通过探究变量间的长期均衡关系来实现对多元非平稳时间序列的分析。针对连续非平稳工业过程,提出了一种基于协整理论和联合统计矩
富血小板血浆（PRP）是一种高浓度血小板血浆，被应用于临床多个学科，本文旨在总结和评价PRP在生殖医学领域的作用，包括薄型子宫内膜、反复着床失败（RIF）、慢性子宫内膜炎和卵巢功能低下等方面，期望为PRP在生殖领域的临床治疗及未来的科学研究提供参考。
目的 探讨宫腔灌注富血小板血浆（platelet-rich plasma, PRP）治疗薄型子宫内膜的效果及机制。方法 取18只动情周期规律的成熟未交配雌性小鼠，随机数字法分为正常对照组（Control组）、模型对照组（Model组）和PRP治疗组（PRP组），每组均6只。Model组及PRP组小鼠行宫腔注射95%乙醇制作薄型子宫内膜模型后，PRP组宫腔灌注PRP 100μl,Model组宫腔灌注
气体分离和净化是生产大宗化工产品的关键工业过程,但传统上大多数工业化学分离依赖于耗能的热驱动技术,且对相关的工艺设备要求较高。近年来,金属有机骨架材料（MOFs）因其高比表面积、可调孔径和功能可调性等特点,在气体分离领域展现出良好的应用前景。本文采用高通量分子模拟方法,系统的研究了计算就绪的MOFs（Co RE MOFs）用于氢同位素（D2/H2）分离、烟气中脱硫（SO2）以及天然气中提取氦气（H
随着工业水平的迅速发展和化石能源的日渐匮乏,开发新的可再生能源工艺已是必然趋势。我国的生物质能资源丰富,但利用率低,将生物质热解气化所得合成气生物转化为中链醇等具有高附加值的化学品具有巨大潜力。利用厌氧生物混合菌群转化合成气制备中链醇具有操作简单、成本低、抗冲击负荷能力强等优点,但目前研究仍处于起步阶段,代谢途径尚不明晰、影响因素及影响规律尚不清晰、作用机理尚不明确。本研究旨在构建厌氧混合菌群转化