富锂层状氧化物材料中双包覆、双掺杂、掺杂包覆联合改性的研究

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富锂层状氧化物材料放电比容量高,且价格低廉,因此被认为是最有希望的下一代正极材料。然而,在其商业化应用中,还存在诸多问题,如首次库伦效率低、倍率性能差以及容量和电压平台衰减严重等。近几年来,人们对其进行了大量研究,主要集中在单离子掺杂或者单壳层包覆上,但对它们之间的联合作用机制研究甚少。本文从氟化钙和碳双包覆、镧离子和镁离子双掺杂、镧离子掺杂同时氟化钙包覆三个方面,对包覆与包覆、掺杂与掺杂、掺杂与包覆这三类多机制联合改性进行研究,以实现多机制联合改进富锂层状氧化物的实际应用提供参考。氟化钙具有萤石结构,可以为离子的迁离提供大量通道,且氟离子可以在富锂层状氧化物表面诱导生成优异的SEI膜;而石墨具有优异的电子导电性,有利于降低颗粒之间的界面阻抗。因此,本文先利用氟化钙和石墨作为包覆材料,对包覆和包覆之间的联合改性机制进行了研究。研究发现,通过氟化钙和石墨双包覆后,其在0.5 C倍率下的放电比容量虽然仅为215.2 mAh/g,但循环150周后放电比容量仍然具有195.4 mAh/g。此外,倍率和界面阻抗也相对于单层氟化钙包覆和碳包覆得到明显的改善。富锂层状氧化物材料主要有三种离子位置:氧离子、过渡金属离子、锂离子,它们在整个富锂层状氧化物材料中发挥着不同的作用。因此,本文再利用硝酸镧和氧化镁作为掺杂剂,对掺杂和掺杂之间的联合机制进行了研究。研究发现通过镧离子和镁离子双掺杂后,其在循环150周后,镧离子和镁离子双掺杂富锂层状氧化物材料的放电比容量和容量保留率分别为196.3 mAh/g和86.16%。而且通过计算,我们发现镧离子和镁离子双掺杂后的富锂层状氧化物材料在循环150周后,表现出最高的锂离子迁移速率,分别为1.11×10-11 cm2 s-1和2.94×10-12 cm2 s-1。其它电化学性能也相对于单纯离子掺杂得到了明显改善。离子掺杂主要通过稳定晶体结构来提高富锂层状氧化物材料的电化学性能,表面包覆主要通过保护电极材料不受电解液侵蚀来提高其电化学性能。因此,本文最后利用氟化钙作为包覆剂,硝酸镧作为掺杂剂,对包覆和掺杂之间的联合机制进行了研究。研究发现,其在0,5 C的倍率下的放电比容量为227.1 mAh/g,循环100周后,其放电比容量保持率仍为93.9%。其它电化学性能也相对于单纯的离子掺杂和表面包覆得到了明显改善。
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