纳孔单晶SrTiO3及其Au耦合等离子活性光催化材料的制备及光催化性能研究

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光催化是一种有效的污染控制技术,具有环境友好,污染物降解彻底等优点,近年来受到广泛关注。常用的光催化剂SrTiO3存在着制备过程能耗高,传统方法制备的SrTiO3比表面积小、活性位点少,光响应范围窄等缺点,限制其实际应用。孔结构材料因为具有大比表面积、高孔容等特点,能够促进反应物在催化剂表面的吸附,为光催化反应提供更多活性位点;单晶结构能够抑制光生电子、空穴在晶界处的复合,提高载流子传输至催化剂表面的效率;Au纳米粒子的表面等离子共振效应可以拓展可见光吸收。此外,复合材料还可以起到促进光生电子和空穴分离的作用。本论文围绕以上材料的微结构及光物理特性,主要开展了以下两个方面的研究:(1)碱溶释热法制备纳孔单晶SrTiO3。不加入乙二醇时,单相SrTiO3的最低合成温度为53℃。改变乙二醇及NaOH的加入量可以调节SrTiO3的结晶性和比表面积。加入5 ml乙二醇和5 M NaOH的样品为直径300 nm左右的多孔单晶小球,比表面积达到143 m2/g。在紫外光下降解气相异丙醇的试验中,该样品产生丙酮和CO2的效率分别达到315mmol/h和31mmol/h,是商用SrTiO3的2倍以上。(2)Au负载的纳孔单晶SrTiO3。以碱溶释热法制备的纳孔单晶SrTi O3作为载体,采用光沉积方法在其表面沉积Au纳米颗粒,制备了有可见光响应的Au@纳孔单晶SrTiO3复合光催化材料。与无孔的商用SrTiO3作为基底材料相比,孔结构SrTiO3展现了对Au生长的空间限制效应,其表面的Au颗粒直径大体分布在5~8 nm之间,并且不会随着Au负载量的增加而长大。Au@纳孔单晶SrTiO3样品展现出了优异的光催化性能,5wt%Au@纳孔单晶SrTiO3(负载5%质量比Au的样品)每小时利用光子数达到466mmol/h,超过Au@商用SrTiO3复合材料中活性最高的样品8倍以上。
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