界面工程提高铜锌锡硫硒太阳电池性能的研究

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Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)作为吸收层材料以无毒、地壳储备丰富、光学带隙可调(1.01.5 eV)和高吸收系数(104cm-1)等优势备受关注。CZTSSe薄膜太阳电池目前光电转换效率已超过12%,但对比光电转换效率超过20%的铜铟镓硒(CIGS)和碲化镉(CdTe)薄膜太阳电池,CZTSSe太阳电池的性能仍然需要进一步提升。限制CZTSSe薄膜太阳电池性能的主要因素为开路电压亏损(Voc-def=Eg/q-Voc),器件开路电压(Voc)低。据文献报道CZTSSe太阳电池开路电压亏损基本都在60%以上,而导致高Voc-def的因素较多,如:(1)吸收层晶体内部存在大量缺陷和带尾态,导致光生载流子的大量复合;(2)界面问题(Mo/CZTSSe或CZTSSe/CdS),由于CZTSSe的相稳定区间非常狭窄,界面处极易形成二次相,增加载流子在界面复合,从而降低电池短路电流密度(Jsc)、Voc等性能。因此提高Voc或者降低Voc-def已经成为改善CZTSSe太阳电池光电转换效率的关键问题。关于吸收层无序缺陷和带尾态问题已有很多报道,而界面问题则一直没有得到有效解决。本论文主要针对减少光生载流子界面复合展开研究,阐明表面二次相对电池性能的影响机制,并通过表面修饰或界面结构调制太高器件光电转换效率。主要开展了如下研究工作:1.利用溶液法对CZTSSe薄膜表面进行刻蚀去除表面二次相,阐明了二次相对电池结构和性能的影响机制,使CZTSSe太阳电池的光电转换效率提高了26%。利用XRD、XPS、EDS以及Raman光谱等测试手段对CZTSSe薄膜的结构、组分、相组成进行了表征,发现锌黄锡矿(kesterite)结构的CZTSSe薄膜表面存在少量的Cu2ZnSn3Se8和ZnSe二次相。利用KMnO4/H2SO4+Na2S溶液对CZTSSe薄膜表面进行刻蚀,大部分ZnSe被移除,而Cu2ZnSn3Se8则被彻底去除。在去除二次相的基础上,制备的CZTSSe太阳电池光电转换性能得到明显改善,主要归因于去除二次相后器件具有更大并联电阻(Rsh)和更高的开路电压(Voc)。2.我们设计了一种在Cu-Zn-Sn-S前驱体薄膜表面进行Cd掺杂的方法,通过优化Cd掺入量,获得了转换效率为7.30%的高效太阳电池。该方法中Cd部分替代吸收层中的Zn,得到Cu2Zn1-xCdxSn(S,Se)4(CZCTSSe)半导体薄膜,吸收层中Cd/(Cd+Zn)为06.51%。利用拉曼光谱对薄膜进行表征,发现随着Cd掺入量的增加,表面二次相ZnSe显著减少直到消失。此外,Cd的掺入可以减小吸收层与CdS的晶格失配,有助于高质量CdS的外延生长,降低表面复合,拓宽耗尽层宽度(Wd),增加光生电流,从而提高电池转换效率。3.使用二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂,通过优化前驱体溶液中Zn/Sn元素的比例,在贫铜、富锌的条件下,获得了效率为8.01%的CZTSSe薄膜太阳电池,这是目前使用DMF作为溶剂的最高效率。通过优化DMF溶剂中的Zn/Sn元素比例(摩尔比),制备出单一相kesterite结构的CZTSSe薄膜,并在此基础上组装传统结构的薄膜太阳电池。实验结果表明,优化阳离子比例能够有效减少界面二次相的形成,从而优化CZTSSe/Mo界面结构,降低反向饱和电流密度(J0)、增加并联电阻(Rsh)。并且由于吸收层中Cu/(Zn+Sn)降低,CuZn受主缺陷浓度减少,使CZTSSe薄膜的净载流子浓度(NB)降低,电池耗尽层宽度(Wd)得到有效拓宽,提高了器件光电流密度JL。4.利用低温测试系统,分析CZTSSe薄膜太阳电池各项性能参数对温度的依赖关系,得到限制器件性能的本质因素—背电极接触势垒过高。我们使用低温测试系统在50 K300 K的温度区间对CZTSSe薄膜及太阳电池进行光电性能测试。通过对电池性能及电学各项参数的研究,得出Rs为影响电池性能的主要原因。针对低温测试中J-V-T曲线出现Roll-over现象,深入剖析双二极管结构形成机制。研究结果表明限制CZTSSe薄膜太阳电池性能的本质因素为背接触势垒过高,最终表现为低温情况下Rs急剧升高,阻碍空穴向背电极传输。
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