太湖多氯联苯和多溴联苯醚环境行为的初步研究

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多氯联苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)和多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)作为POPs的一类,目前在各环境介质(大气、底泥、土壤和水)和生物样品中已经被检出。而目前还未见太湖环境介质中类二噁英多氯联苯(DL-PCBs)和PBDEs迁移研究报道。所以,本文对太湖表层沉积物、柱状沉积物、大气、水中DL-PCBs和PBDEs的水平进行了研究;讨论太湖沉积物水平分布趋势和垂直分布趋势;并结合大气、水中DL-PCBs和PBDEs的水平初步评估了太湖地区DL-PCBs和PBDEs迁移通量。本文建立了气相色谱-负化学电离源-质谱的方法测定DL-PCBs的方法。研究发现太湖表层沉积物中E DL-PCBs和∑8PBDEs分布特点均为北岸高于南岸,岸边高于湖心。∑DL-PCBs的水平范围在7.1~354.6pg·g-1dw(干重),平均值91pg·g-1dw, PCB-118是主要的同族体,其次是PCB-77, PCB-105。∑8PBDEs水平范围在0.56~213.2ng·g-1dw,平均为20.2ng·g-1, BDE-209含量为0.20~212.9ng·g-1dw,其中值和平均值分别为9.9ng·g-1dw和19.9ng·g-1dw.沉积物中BDE-209相对含量在76.2%~99.9%,是PBDEs污染的主要同族体。太湖柱状沉积物中∑DL-PCBs浓度范围为33.9~99.3pg·g-1dw,平均43.44ng·g-1dw,其中PCB-77、-105、-118是主要的DL-PCBs;∑8PBDEs浓度范围为2.02~167.60ng·g-1dw,平均23.14ng·g-1dw,BDE-209占∑8PBDEs的47.6-99.8%,平均占到了89.3%,是主要的污染同族体。∑DL-PCBs污染水平为梅梁湾最高,其余依次为竺山湾、南太湖;∑8PBDEs污染水平为竺山湾最高,其余依次为梅梁湾、南太湖.DL-PCBs分布模式显示:在0~15cm的上层沉积物中PCB-77、-118、-105的水平随深度降低较明显,下层(15~30cm)则无明显变化。PBDEs三个采样点上层沉积物(0-15cm)中呈指数增长;BDE-209是最主要的PBDEs同族体,沉积物中PBDEs垂直分布模式有一定的差异,可能暗示了BDE-209在沉积物中的埋藏过程发生了降解。依据建立的气-水交换模型和水-沉积物交换模型,初步探讨和估算太湖地区DL-PCBs和PBDEs在大气、水、沉积物中的迁移趋势和迁移通量。DL-PCBs气—水迁移趋势为水中DL-PCBs挥发进入大气中,∑DL-PCBs净挥发通量为3183.2pg·m-2·day-1,交换主要同族体为PCB-77、-105、-118、-123。DL-PCBs沉积物—水迁移趋势表现为水体中DL-PCBs释放进入沉积物,∑DL-PCBs净沉降通量为5225.7pg·m-2.day-1,交换主要同族体为PCB-77、-105、-118.BDE-28、-47.-100、-153、-209迁移趋势为从水中挥发到大气,净挥发通量为16.59~121.82ng·m-2·day-1;BDE.99、-54.-183迁移趋势表现为从大气沉降进入水体,净沉降通量为3.26~4.46ng·m-1·day-1,∑8PBDEs净挥发总量为253.5ng·m-2.day-1,迁移总量主要受BDE-209影响。PBDEs沉积物—水迁移总体趋势表现为水体中PBDEs沉降进入沉积物,∑PBDEs净沉降通量为501.7ng·m-2.day-1.主要释放同族体为BDE-209。
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