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超级电容器的发现和发展,为人类成功收集和转化自然界可再生能源（如风能、潮汐能）以应对当下的能源短缺提供了技术支持。作为一种绿色高效的电化学储能器件,超级电容器在功率密度、循环寿命等方面明显优于电池,但低能量密度是限制其在高能量-高功率领域应用的主要原因。通过设计和开发具有高比电容的电极材料以匹配可提供宽电化学窗口的非水电解质是实现超级电容器电化学性能提升的有效策略。其中,离子液体,作为一类室温有机融熔盐,因其较宽的电压窗口（2.5～4 V）,阻燃,高热稳定性等优势,在制造高性能超级电容器中已显示出巨大的应用潜力。由于构成离子液体的阴、阳离子结构和种类会直接响电极材料的电荷存储能力,本论文选择导电率高、熔点低、粘度较小的咪唑四氟硼酸盐（Emim BF4）为电解质。目前离子液体基超级电容器的研究以碳基材料为主,比电容较差,氧化还原活性芳香分子电化学可逆性高,单位质量比容量大,在制备高性能电极材料中表现出良好的前景。然而,低导电率使其作为电极材料的电容性能和稳定性未能得到充分发挥,实际应用亦受到限制。碳基材料等导电载体的引入能较好地解决上述问题。石墨烯是一种导电性好、比表面大、机械强度高的单层sp~2碳,且能与芳香分子的π电子共轭体系及离子液体阳离子的咪唑环形成π-π相互作用。同时,石墨烯本身贡献的双电层电容能够维持超级电容器的高功率优势。因此,将芳香有机分子同石墨烯复合有望最大限度地发挥两种电荷存储机制的优势,显著提高超级电容器的能量密度。本文从芳香分子的结构和官能团的种类出发,设计合成芳香分子功能化石墨烯材料,研究其作为电极材料在离子液体电解质中的电容性能及储能机理。具体研究内容如下:1.以富含吡咯氮的大环卟啉类芳香化合物酞菁（PC）和酞菁铜（Cu PC）为目标分子,氧化石墨烯（GO）为前驱,在磷酸环境中通过一步水热法制备酞菁、酞菁铜功能化石墨烯复合材料（PC-r GA,Cu PC-r GA）。反应过程中磷酸的加入:（i）加速PC和Cu PC的高温溶解使其通过π-π相互作用锚定在石墨烯表面,（ii）保留石墨烯表面的酚羟基,同时（iii）有助于石墨烯基复合材料形成三维互联的框架结构。由于PC,Cu PC与离子液体电解质Emim BF4间良好的相互作用及其自身高度可逆的氧化还原反应,所制备的复合电极材料同时具有双电层电容和法拉第赝电容。1A g-1电流密度下,PC-r GA和Cu PC-r GA可提供的比电容分别为193 F g-1和201 F g-1,相应器件的能量密度依次是106.8 Wh kg-1,111.4 Wh kg-1,且8000次循环后电容保持率良好。进一步的机理研究表明:酞菁和金属中心均在充电过程中发生还原反应且酞菁骨架优先金属发生反应。2.基于工作一不同取代基对芳香分子电化学稳定性的影响及杂环芳烃在电化学储能中的潜力,本章通过溶剂热方法制备了邻位羟基和取氨基代蒽醌分子功能化石墨烯（DHAQ-GA,DAHAQ-GA,THAQ-GA）。未取代蒽醌（AQS）与石墨烯复合物电极在Emim BF4电解质中有微弱的氧化还原峰,而邻位双羟基及四羟基取代蒽醌（DHAQ,THAQ）功能化石墨烯的氧化还原峰位向低电位方向位移,且数量和强度明显增加,说明供电子基团的引入对改变蒽醌衍生的氧化还原电位,提升其容量利用率具有积极意义。由于氨基取代蒽醌较羟基取代氧化还原电位更高,因此在THAQ中双羟基被氨基替代后对应蒽醌（DAHAQ）功能化石墨烯电极的循环伏安曲线面积明显增加。1 A g-1的电流密度下,THAQ-/DAHAQ-GA材料的比电容分别为203 F g-1,247 F g-1。经历8000次循环后,THAQ-/DAHAQ-GA的电容保持率分别为75%和85%,明显优于AQS-GA（64%）和DHAQ-GA（67%）,说明邻位多取代蒽醌衍生物较高的电化学稳定性和可逆性以及在调控有机分子赝电容储能中的优越性。3.考虑到PC-/Cu PC-rGA电极的法拉第反应只发生在超级电容器负极的特点以及工作二中取代基团对有机分子电化学性能的积极影响,本节通过一步水热法制备了1,5-二氨基-4,8-二羟基蒽醌（DAHAQ）修饰的氮掺杂石墨烯气凝胶材料（DAHAQ-NGA）。DAHAQ分子对醌结构的邻位含有成对的羟基和氨基,其中羟基和氨基可以被氧化而对醌可以被还原,因此DAHAQ-NGA复合物既可作为超级电容器的正极材料又可作为负极材料,同时提供氧化还原赝电容。在电流密度为1 A g-1时,DAHAQ-NGA电极在Emim BF4电解质中的比电容为286 F g-1。相应的对称型超级电容器可提供高达147 Wh kg-1的能量密度且具有较好的电容保持率。DAHAQ独特的结构及其与IL电解质的协同作用,使DAHAQ-NGA复合材料能够作为制造超高性能超级电容器的电极材料。4.研究电化学活性有机分子芳香性与官能团协同作用对其法拉第反应的影响。实验制备了1,4-二羟基苯醌（DBQ）,1,5-二氨基蒽醌及（o-DAAQ）及2,6-二氨基蒽醌（m-DAAQ）功能化石墨烯复合物,并作为电极材料。在离子液体Emim BF4电解质中研究了o-DBQ-GA/o-DAAQ-GA/m-DAAQ-GA的电化学行为,发现o-DBQ-GA未出现预期的氧化还原特征峰,母环苯醌有限的芳香性导致高能态中间体是造成o-DBQ-GA与o-/m-DAAQ-GA电化学行为差异的主要原因。分子内氢键的存在加速了法拉第反应过渡态的稳定性使1,5位蒽醌取代的o-DAAQ较2,6位取代m-DAAQ表现出更好的电容及循环寿命。