论文部分内容阅读
城市饮用水供水系统中,氯消毒是最主要的消毒方式,然而80年代中期研究人员在饮用水中发现了一种非挥发性的氯消毒副产物——卤乙酸(HAAs),有调查研究表明HAAs的致癌风险占DBPs致癌风险的91.9%以上,而且HAAs的致癌风险与其浓度间近似于完全线性。目前HAAs的研究已经越来越引起人们的重视,但以往对卤乙酸的研究多是以结构比较复杂而且分子式不清晰的天然有机物腐殖酸和富里酸作研究对象,无法深入探讨氯消毒过程中卤乙酸的生成历程与机制。从而难以有效的优化控制HAAs生成。针对此现状,本研究主要做了以下几方面的研究工作:首先参考美国USEPA552.3法,建立了卤乙酸的测定方法,即采用液液微萃取联合酸性甲醇酯化法。并结合实验室条件进行了一些优化改进,使实验操作更为简便有效。以自然界广泛存在且分子结构简单清晰的单宁酸为研究对象,对单宁酸氯化过程中卤乙酸产物作了鉴定分析,用GC/MS把单宁酸氯化产物总离子流图与四种卤乙酸标准物质总离子流图中各物质的保留时间加以对比,再在标准谱库检索二氯乙酸和三氯乙酸的离子碎片图,把其与单宁酸氯化产物中该位置出峰的物质的离子碎片峰棒图加以对比。结果表明,在单宁酸的氯化产物中确实存在二氯乙酸、三氯乙酸。对单宁酸氯化生成卤乙酸的过程作了动力学分析:单宁酸氯化生成HAAs的反应是二级反应,相对于单宁酸是一级反应,对于氯也是一级反应,总反应是二级的。考察了不同水质条件下氯与单宁酸反应生成卤乙酸规律,结果表明在氯化的前8个小时内卤乙酸生成速率较快,之后呈现一定程度的降低。经过24h氯化后总卤乙酸生成量高达134μg/L/TOC。总卤乙酸产量在25℃时相较4℃时增加了72%,其中DCAA增加了53%,TCAA增加了106%。在此基础上,提出了氯消毒工艺中消毒副产物(HAAs)生成的优化控制条件。以神经网络为工具,用系统辨识的方法建立了单宁酸与氯反应生成卤乙酸的系统的神经网络模型,并对模型进行了检验。结果表明,所建立的神经网络模型能够准确的对单宁酸氯化过程中卤乙酸的生成进行预测。从而在以