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中国中东部地区的有机气溶胶(OA)浓度普遍高于欧美等国家和地区,目前国内外主流数值模式严重低估了该地区有机气溶胶特别是其中二次成分浓度。如何很好地再现我国二次有机气溶胶(SOA)的时空分布特征仍是目前研究的热点和难点。三维空气质量模式NAQPMS已被国家“十五”科技攻关项目选定为区域示范模型之一,成功实现业务化,改善NAQPMS模式对有机气溶胶浓度的模拟,对于提高空气质量预报预警工作的准确率有重要意义。 本文利用基于挥发性分级(VBS)的方法发展有机气溶胶新模型,考虑了挥发性有机物(VOCs)多级氧化机制、一次排放有机气溶胶(POA)挥发再老化机制以及中间挥发性有机物(IVOCs)氧化机制。将最新发展的SOA模型耦合入NAQPMS模式,数值模拟了2014年我国中东部地区有机气溶胶时空分布特征。与观测结果比对发现,新模型有效提高了NAQPMS模式的模拟能力,较好地再现了OA、SOA质量浓度的季节变化和日变化特征,同时也合理再现了有机气溶胶O∶C的时空变化特征。在中国大部分地区,观测与模拟PM2.5小时浓度的相关系数达到0.54-0.76,标准平均偏差为-0.23到0.14。 模拟结果显示,中国中东部地区OA浓度整体而言呈现冬季最高、春秋季次之、夏季最低的分布特征。冬季中东部地区OA浓度维持在15-20μg·m-3以上,湖南、湖北、河南、安徽、山东、江苏北部以及河北南部等污染排放源区,OA浓度可高达40μg·m-3,其中SOA贡献占到50%-65%。春季和秋季,中国中东部地区OA浓度维持在10-20μg·m-3左右。夏季中东部大部分地区OA浓度在5-20μg·m-3之间,较强的太阳辐射作用下,光化学反应活跃,SOA占到OA浓度的60%-70%。 IVOCs氧化机制对于SOA的形成起到重要作用,冬季IVOCs氧化机制对于SOA形成的贡献可达60%-80%。基于最新的烟雾箱实验得到的IVOCs产率,数值模拟的冬季中东部地区SOA浓度与基准模拟相比高出10-20μg·m-3,能有效改善我国当前冬季SOA模拟偏低的现状。夏季,由于生物源VOCs排放量的增加,VOCs氧化机制对于总的SOA浓度的贡献达到40%-60%,在我国南方地区该机制比IVOCs氧化机制起到更为重要的作用。POA挥发再老化机制对于我国SOA模拟浓度的影响较小,该机制对SOA浓度的贡献基本维持在1μg·m-3以下(2%-8%)。 基于敏感性试验开展了不确定性分析,评估各参数不确定性对于模拟结果的影响,结果表明:POA挥发性分布系数的不确定性对于SOA模拟浓度的影响较小,但可以引起SOA/OA值变化-2%-8%;将非甲烷挥发性有机物(NMVOC)排放量增加一倍,SOA浓度比基准模拟增加2-10μg·m-3,SOA/OA比值与基准模拟相比增加2%-10%。