多方式引入硅元素改性磷酸钙骨水泥及其性能研究

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磷酸钙骨水泥(CPC)具有良好的可塑型性、生物相容性和生物活性以及自固化特性,被广泛用于骨修复材料领域。但由于CPC存在固化时间过长、力学强度不高、抗溃散性差以及骨诱导性不足等缺点,限制了其在临床上的应用。硅(Si)元素对维持机体的正常生长和骨骼的形成极其重要,它参与骨的钙化过程,尤其在新骨的形成过程中发挥着重要作用。为了克服CPC的这些缺点,本研究将Si元素以不同形式引入CPC中,制备综合性能优异的含Si骨水泥,为解决CPC存在的问题探讨新的途径和方法。将无定形硅酸钙(ACS)添加到CPC中,制备出ACS/CPC复合骨水泥。ACS的加入能够促进CPC的水化反应,使CPC的凝结时间缩短、抗压强度提高。当ACS的添加量为5 wt%时,ACS/CPC的凝结时间比纯CPC的凝结时间(40 min)缩短了11分钟,抗压强度(35.7±3.6 MPa)提高了35%,可注射性仍然保持在95%以上,满足临床操作的要求。ACS/CPC在模拟体液(SBF)中沉积羟基磷灰石(HA)的速度比纯CPC更快,使得ACS/CPC在浸泡后期的失重率减小。细胞生物学研究表明,相比于纯CPC,ACS/CPC能显著促进小鼠骨髓间质干细胞(mBMSCs)和人脐静脉内皮细胞(HUVECs)的粘附、增殖,以及促进mBMSCs向成骨细胞分化。在CPC中添加硅灰石(WS),对WS粉末粒径以及含量对CPC理化性能的影响进行了系统的研究。在WS颗粒尺寸大于106μm时,WS/CPC的凝结时间随着WS粒径的增大而延长,抗压强度下降。WS粒径在53-106μm的WS/CPC具有更好的理化性能。因此,选择WS的最佳粒径范围为53-106μm。WS能够促进CPC的水化反应,但不影响其水化产物的物相。WS的含量超过20 wt%时,WS/CPC的可注射性急剧下降。在CPC中添加WS可以缩短CPC的凝结时间、提高抗压强度,同时其孔隙率和可降解性有所降低。较之纯CPC,含有适量WS的WS/CPC对mBMSCs和HUVECs表现出更好的反应性。采用化学沉淀法在部分结晶磷酸钙(PCCP)中掺杂Si元素,经分析可知Si能够进入PCCP中的结晶相HA晶格,使晶胞参数发生改变,晶胞体积增大。少量掺杂Si使其中的HA相结晶变得较完善,晶粒主要为针状晶体,但过量掺杂Si又会使HA的结晶性变差。将掺Si的PCCP(Si-PCCP)与DCPA混合得到Si掺杂的磷酸钙骨水泥(Si-CPC)。相比纯CPC,Si-CPC的凝结时间有所缩短,抗压强度有所提高,并且Si-CPC比纯CPC具有更高的生物活性。细胞学实验表明,相比纯CPC,Si-CPC能够显著促进mBMSCs和HUVECs的粘附、增殖以及mBMSCs的分化。根据上述三种含硅组分(ACS、WS和Si-PCCP)溶解度的不同,通过将三者组合来调控Si的释放速率,制备出可控Si释放的磷酸钙骨水泥。同时添加两种或者三种含Si组分的骨水泥比单一含Si组分的骨水泥具有更优越的理化性能和细胞生物学性能,三种含Si组分共掺的骨水泥(3SiCPC)性能最优。3SiCPC在SBF中降解14天后达到平衡,溶液中的Si浓度变化较小,在28天内基本保持稳定在较高的浓度值。培养基中Si浓度在适当范围内时,多种含Si组分共掺的CPC具有更好的细胞反应性。通过在上述可控Si释放的磷酸钙骨水泥3SiCPC中添加槐豆胶(LBG)和多巴胺(DA)作为抗溃散剂,制备了抗溃散性良好的可注射型磷酸钙骨水泥。这两种抗溃散剂的添加均能明显改善3SiCPC的抗溃散性。在LBG含量不超过1.0 wt%时,3SiCPC的凝结时间稍有延长、抗压强度和可注射性略有降低。并且,含有1.0 wt%LBG的3SiCPC对mBMSCs表现出良好的细胞相容性。当DA的添加量不超过0.4 wt%时,3SiCPC的凝结时间稍有延长,抗压强度略有提高。相比纯3SiCPC,含有0.4 wt%DA的3SiCPC更有利于蛋白的吸附,对mBMSCs和HUVECs具有更好的细胞响应。
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