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氢气作为一种清洁能源和重要的化工原料,纯度不高,会影响在工业中的应用,在涉氢工业中选择性的加入或者分离氢可以提高工业生产效率,提高化工原料利用率,带来可观的经济和社会效益。因此氢分离技术倍受人们关注。掺杂的BaCeo<,3>体系因其在中温段(600~800℃)的高质子传导性有可能在未来被广泛应用于氢气分离。本论文用BaCeO<,3>及其相关体系与Ni混合制备出了致密金属陶瓷型氢分离膜,提高了掺杂BaCeO<,3>体系的机械性能和透氢性能,论文中还尝试利用掺杂与非对称性膜模式进一步提高这种氢分离膜的化学稳定性能和氢渗透性能。
第一章主要介绍了氢分离与加入的意义,氢分离技术的现状,钙钛矿结构质子导体氢渗透膜的渗透理论,研究进展以及应用,并给出了本论文的研究方向。
第二章为实验部分,通过固相反应法制备了BaCe<,0.9>Y<,0.1>O<,3-δ>,与Ni混合后制备出致密金属陶瓷型氢分离膜Ni-BaCe<,0.9>Y<,0.1>o<<3-δ>,研究了厚度以及Ni体积含量对透氢性能的影响。实验表明:当厚度为0.6mm左右及以上时,氢渗透主要受体扩散控制,当厚度降至0.36mm及以下时,氢渗透不再是仅受体扩散控制,而是受表面控制或受两者共同影响;当Ni体积含量为30%时,制备出的氢分离膜的氢渗透速率最高。
第三章对Ni-BaCe<,0.9>Y<,0.1>O<,3-δ>体系的化学稳定性尝试了改进。通过液相法合成了微量zr掺杂的BaCe<,0.8-x>Zr<,x>Y<,0.2>O<,3-δ>(x=0.02,0.05,0.08)体系,并制备了Ni-BaCe<,0.8-x>Zr<,x>Y<,0.2>O<,3-δ>致密金属陶瓷型氢分离膜。
第四章尝试采用共压法制备多孔Ni-BaCe<,0.9>Y<,0.1>O<,3-δ>基底上的致密Ni-BaCe<,0.9>Y<,0.1>O<,3-δ>薄膜,并研究了其微结构以及透氢性能。