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相变信息存储材料已成功应用于可擦重写相变光盘及非易失性相变随机存储器。相变存储材料的光学、电学和结构基本特性以及相变存储材料的相变机理和相变动力学过程等得到了广泛研究。利用超短脉冲诱导(一般对应于1012K/s以上的升温和冷却速率)可望获得更快的相变速率,是提高信息存取速率的一种有效途径;同时,超短脉冲诱导下的极端非平衡相变动力学机制也是相变存储材料研究中的关键科学问题。目前对超短激光诱导的相变动力学过程还缺乏系统、深入的研究,很有必要在时间分辨的条件下对极端非平衡相变过程和机理进行系统研究,为快速相变新材料和器件的设计与研制提供重要的理论和实验依据。本文以此为着眼点,利用原位实时的泵浦-探测反射率测量装置研究了几种重要相变薄膜Ge2Sb2Te5、AgInSbTe和SiSb在皮秒激光诱导下的相变动力学过程,重点对影响晶化速度的机制和条件作了分析和讨论。具体研究内容和结果如下:
1.制备了单层和多层相变薄膜样品应用于各种实验测量。测量获得了相变存储材料Ge2Sb2Te5,AgInSbTe和SiSb沉积态、热退火态及激光初始化态的光学和介电常数。用TEM、XRD等表征了激光作用前后相变存储材料的结构特征。发现SiSb薄膜的晶粒尺寸随着激光初始化功率的增加而逐渐增大,形成扭曲的类Sb的菱形晶体结构,该结构变化导致本征吸收带红移、吸收带宽增加和光学禁带宽度降低。
2.研究了皮秒激光作用下Ge2sb2Te5的可逆相变过程。发现在激光预处理后的“200nm Ge2Sb2Te5/聚碳酸酯基片”样品上,选择具有合适能量密度的皮秒脉冲激光辐照,可以在相同激发能量密度条件下诱导发生高反射-低反射可逆循环。通过微区XRD分析,定性阐述了这个相变过程发生的条件和原因。
3.研究、比较了不同能量密度的单皮秒激光作用下单层“AgInSbTe/玻璃基片”和双层“AgInSbTe/Ag/玻璃基片”样品的晶化和非晶化过程。发现沉积非晶态AgInSbTe在单皮秒脉冲作用下发生晶化时,晶化过程是反射率先迅速增加,然后缓慢减小到最小值,然后又增加最终达到稳定的终态值的多段式过程,整个过程完成时间为207ns。通过加入Ag导热层,晶化时间可以缩短到169ns。沉积态非晶态材料经过较弱的单皮秒激光脉冲预处理后,其晶化过程是反射率单调增加到终态值的过程,此过程完成时间为58ns。被皮秒激光晶化后的点,同样可以被适当能量的皮秒激光非晶化,熔化快冷之后的非晶化点再在皮秒激光作用下也可以发生晶化,此晶化过程也是反射率单调上升到终态稳定值,此过程完成时间为33ns。对这三个过程的异同点进行了详细的比较和分析。
4.研究了不同能量密度的单皮秒脉冲激光作用下,通过改变相变层膜厚,增加导热层,改变衬底材料对AgInSbTe晶化过程的影响,特别是对晶化时间和反射率对比度(对应于晶化程度)造成的影响。发现对于聚碳酸酯衬底,当能量密度在适当范围内(高于晶化能量密度阈值,低于烧蚀能量密度阈值时),AgInSbTe的晶化时间随着能量密度的增加而增加,反射率对比度也随能量密度的增加而增加;改变AgInSbTe的厚度并不能明显改变其晶化时间。增加铝、锌导热层可以明显地缩短AgInSbTe的晶化时间,但反射率对比度也随之稍有减小。硅衬底会大大减小AgInSbTe的品化时间,铝导热层和硅衬底的结合会导致AgInSbTe完全不能被晶化。采用K9玻璃衬底可获得较聚碳酸酯衬底更短的晶化时间,同时,在不同能量密度的皮秒激光作用下,AgInSbTe晶化时间基本不变。
5.研究了富Sb的SiSb薄膜的皮秒激光诱导晶化动力学过程。在单皮秒脉冲作用下,SiSb的晶化过程是反射率先迅速增加后逐渐减小,然后又增加的多段式过程,比较了SiSb薄膜在皮秒激光作用前后的光学和介电常数,反射率,电阻率及微区拉曼光谱的变化。通过改变相变层膜厚,增加导热层,改变衬底材料等方法,SiSb的晶化时间和反射率对比度的变化有着与AgInSbTe相类似的情况。但铝导热层的加入,没有明显的改变的SiSb的反射率对比度。锌导热层的加入,增加了SiSb的晶化时间,同时也增加了SiSb的反射率对比度(晶化程度)。
6.研究了四种不同成分SiSb(分别为:Si41Sb59,Si23Sb77,Si17Sb83和Si12Sb88)的皮秒激光诱导晶化动力学过程。随着Sb成分的增加,SiSb的晶化时问减小,并且随着能量密度改变,晶化时间的波动也减小。综合考虑较短的晶化时间和较大的反射率对比度,Si17Sbs3成分具有较好的激光诱导相变性能。