竹粉增强聚丙烯发泡复合材料老化机制的研究

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研究开发竹塑发泡复合材料,不仅能充分利用我国丰富的竹类资源,而且能够发挥发泡材料密度小、成本低、韧性高等性能优势。竹塑发泡复合材料在日常使用中不可避免地遭遇性能老化的问题,因此研究其在不同环境下老化性能,了解其老化机理,对于延长复合材料使用寿命具有积极的影响意义。本文将竹粉增强聚丙烯基发泡复合材料作为研究对象,采用自然老化、氙灯加速老化以及冻融循环老化三种老化方式,考察竹粉含量对发泡复合材料物理力学性能的影响,同时研究发泡复合材料表面材色、动态流变行为、热学稳定性以及表面化学性质的变化趋势。最后,考察不同作用机理抗老化助剂对发泡复合材料老化性能的影响,筛选出适合竹塑发泡复合材料的抗老化助剂。论文研究了竹粉/PP发泡复合材料在老化过程中物理力学性能的变化规律,发现1200小时的氙灯加速老化使发泡复合材料性能损失最明显,10个月的自然老化次之,而9次冻融循环老化对材料性能影响最小。40%竹粉含量的发泡复合材料在三种老化方式中表现出最好的综合力学性能,自然老化10个月后,弯曲强度、拉伸强度和冲击韧性保留率分别为91.29%、86.69%和73.45%;氙灯加速老化1200小时后,弯曲强度和冲击韧性保留率分别为80.17%和83.15%;9次冻融循环老化后弯曲强度、拉伸强度和冲击韧性保留率分别为98.63%、95.5%和91.99%。发泡聚丙烯力学损失程度明显大于竹塑发泡复合材料。论文研究了竹粉/PP发泡复合材料在老化过程中表面颜色的变化趋势,结果表明经历自然老化与氙灯加速老化后材料表面明显变白,冻融循环老化后材料表面颜色变白程度较小。在三种老化方式的老化过程中,竹粉含量越多老化后复合材料色差值越大,自然老化10个月后,20%、33%、40%竹粉/PP发泡复合材料色差分别为34.86、35.26、36.80;氙灯加速老化1200小时后,色差分别为42.22、48.20、49.12;9次冻融循环老化后,色差分别为分别为2.35、6.47、9.59。在自然老化过程中,表征复合材料表面黄颜色的b*参数值呈现先上升后下降的趋势,说明复合材料中竹粉木质素成分,在自然老化前三个月对苯酚生成对苯醌的反应占据主导地位,使得材料颜色变黄,而在之后的老化期间由对苯醌生成对苯酚的反应占据主导地位,使得材料变黄的程度变弱。在氙灯加速老化过程中,从加速老化300小时后b*参数值一直呈现下降趋势,可能是因为加速老化300小时后竹纤维中木质素的光降解反应直接进入由对苯醌生色基团向对苯酚转变为主导的阶段。论文采用旋转流变仪,研究比较老化对发泡聚丙烯与竹粉/PP发泡复合材料流变性能的影响。结果表明,自然老化后两种材料线性粘弹区变短,而且储能模量与损耗模量随着老化不断降低。老化后发泡聚丙烯的相对分子量减少,PI值由1.541下降为1.248,黏流活化能由40.89KJ·mol-1上升为63.32KJ·mol-1,说明高分子在光降解过程中断链反应居于主导;而发泡复合材料的分子量同样减少,但PI值由1.495上升为1.731,黏流活化能由55.13KJ·mol-1下降为42.01KJ·mol-1,表明随着竹粉的加入,复合材料的光降解过程中高分子基体断链反应效果被弱化,促使交联反应的发生,这在一定程度上有利于复合材料老化后剩余强度的保留。加速老化前后材料流变行为分析结果基本与自然老化的结果相似,发泡聚丙烯的PI值由1.541下降为1.368,黏流活化能由40.89KJ·mol-1上升为105.38KJ·mol-1;发泡复合材料的PI值由1.495上升为1.578,黏流活化能由55.13KJ·mol-1下降为50.76KJ·mol-1。论文研究了发泡聚丙烯与竹粉/PP发泡复合材料老化前后表面形貌与表面化学性质的变化。经由ESEM观察发现自然老化与氙灯加速老化后材料表面破坏明显,随着竹粉含量的增加,材料表面面裂缝愈加明显,且竹纤维暴露出来的现象更加普遍,而冻融循环老化对材料表面几乎无影响。FTIR与XPS分析结果表明,聚丙烯与复合材料的表面经历老化后表面的羰基基团吸收明显增强,老化聚丙烯表面的C1s结合能中C2结合键比例增加明显,而复合材料表面则以C3结合键比例增加明显,两者表面的Cox/unox值均上升,表明材料表面氧化程度加强。发泡复合材料表面的老化由表面高分子层的破坏降解开始,随后是暴露出来竹纤维的老化褪色。论文还考察了老化后竹粉/PP发泡复合材料热学稳定性的变化。热重分析的结果表明发泡复合材料在自然老化与氙灯加速老化后初始失重温度明显下降,材料热稳定性有所下降,而冻融循环老化对于发泡复合材料热稳定性影响不明显。最后,论文研究了抗老化助剂对竹粉/PP发泡复合材料老化性能的影响,结果表明,抗氧化剂有利于材料弯曲强度、冲击韧性与热稳定性的保持,相对分子量越高抗氧化剂(抗氧化剂1010)效果越明显,但是其不利于材料颜色、密度以及表面形貌的保持。紫外线吸收剂(UV531)对材料颜色、密度以及表面形貌有较好的防护效果,但防护物理力学性能损失方面效果较弱。自由基捕捉剂对发泡复合材料弯曲强度的损失没有较好的抑制效果,对于冲击韧性、密度与热稳定性则有较好的保持,自由基捕捉剂对于阻止材料整体的颜色变化效果不及紫外线吸收剂。拥有双元酯结构的捕捉剂性能强于三嗪结构的捕捉剂,且相对分子量大的自由基捕捉剂(Tinuvin622)效果更好。
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