【摘 要】
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共价有机框架（COFs）是由有机建构单元通过共价键连接所形成的一类多孔晶型聚合材料,具有长程有序、多孔性高、形态单一、框架稳定等特点。这些特性使得COFs具有广泛的应用,如气体储存和分离、催化、传感以及能量转换和存储等。自2005年Yaghi等人首次合成COFs以来,虽然已有数百种COFs材料被研究人员所开发、利用,但并不是所有的COFs材料均具备良好的性能。为了增强COFs对特定用途的适用性,可
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共价有机框架（COFs）是由有机建构单元通过共价键连接所形成的一类多孔晶型聚合材料,具有长程有序、多孔性高、形态单一、框架稳定等特点。这些特性使得COFs具有广泛的应用,如气体储存和分离、催化、传感以及能量转换和存储等。自2005年Yaghi等人首次合成COFs以来,虽然已有数百种COFs材料被研究人员所开发、利用,但并不是所有的COFs材料均具备良好的性能。为了增强COFs对特定用途的适用性,可通过对其框架进行修饰,从而改善COFs的性能。本文首先按照文献合成了具有稳定结构但性能并不突出的二维β-酮胺类COF—Tp Pa-SO3H,并以此为基础,利用磺酰化反应制备了一系列功能化COFs材料,在对其进行结构表征的基础上,研究了功能化COFs材料在室温常压下对CO2的吸附效果、不同温度下的质子导电性能及光响应行为。经化学修饰后的功能化COFs材料对于CO2的吸附性能、质子传导性能得到了显著提高,且接枝对氨基偶氮苯（AAB）后的Tp Pa-SO3H具有良好的光响应能力。本文主要内容如下:1、利用具有较高氨基密度的聚乙烯亚胺（Polyethylenimine,PEI）对COF—Tp Pa-SO3H进行后修饰,通过磺酰化反应,制备了一系列具有不同PEI接枝量（x=20、30、40、50wt%）和分子量（M=3500、1800、1200、600、300、二乙烯三胺（DETA）及乙醇胺（MEA））的COFs材料—PEIx@Tp Pa-SO3H。利用多种表征手段对所制备的样品进行分析,并测定和对比了化学接枝PEI前后Tp Pa-SO3H在室温常压下对CO2的吸附效果,及吸附CO2前后材料的稳定性和循环性能。2、当相对湿度（Relative humidity,RH）为98%时,对具有良好热稳定性和结构稳定性,且框架中存在丰富氢键网络的PEIx@Tp Pa-SO3H进行了电化学交流阻抗测试。分析了PEIx@Tp Pa-SO3H在不同温度（30-80℃）下的电化学交流阻抗,并进一步对交流阻抗值进行处理,得出了材料的质子电导率,据此分析了PEIx@Tp Pa-SO3H质子传导的活化能大小及质子传导机理。3、利用对氨基偶氮苯（AAB）对Tp Pa-SO3H进行后修饰,通过磺酰化反应,成功制备了具有光响应性能的AAB@Tp Pa-SO3H。通过综合热分析仪、中远红外光谱仪和紫外-可见近红外光谱仪等技术对所合成的AAB@Tp Pa-SO3H结构和性能进行了测定。研究结果表明,AAB@Tp Pa-SO3H经365nm紫外光照射或加热后,表现出良好的可逆性顺反异构化。同时,光控的顺反异构结构对材料比表面积和CO2吸附性能的影响也进一步进行了探究。
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