【摘 要】
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贵金属纳米颗粒具有显著的等离激元效应,其颗粒构成、大小和形貌等与局域表面等离激元共振性质密切相关,决定着体系的等离激元特性。由于独特的局域表面等离激元共振效应,贵金属纳米颗粒常被作为衬底,对物质的拉曼散射信号进行增强,该类效应即表面增强拉曼散射效应(SERS),被广泛应用于信号检测和分子识别。众所周知,当纳米颗粒聚集时,无论颗粒形貌如何,都会由于聚集产生较强的SERS增强。但在单颗粒SERS增强中
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贵金属纳米颗粒具有显著的等离激元效应,其颗粒构成、大小和形貌等与局域表面等离激元共振性质密切相关,决定着体系的等离激元特性。由于独特的局域表面等离激元共振效应,贵金属纳米颗粒常被作为衬底,对物质的拉曼散射信号进行增强,该类效应即表面增强拉曼散射效应(SERS),被广泛应用于信号检测和分子识别。众所周知,当纳米颗粒聚集时,无论颗粒形貌如何,都会由于聚集产生较强的SERS增强。但在单颗粒SERS增强中,只有特殊形貌的纳米颗粒才可显示明显的SERS效应。贵金属纳米颗粒的形貌设计和控制研究,对于深入探索SERS效应形成机理,推进其在生物医学和化学等领域应用,具有重要科学意义和应用价值。本论文应用一种简单的种子介导制备方案,通过控制两种表面活性剂的浓度比,设计合成了一种形貌独特的金纳米花颗粒。颗粒具有由尖刺状构型组成的粗糙表面形貌,并以单个金纳米花颗粒作为衬底研究了其对于拉曼散射信号的增强效应。主要研究内容和结果如下:1.将银微米片作为生长模板,应用置换反应和化学还原法获得了金纳米花颗粒,并探究金纳米花颗粒的生长过程。利用种子介导生长,将微米片作为生长模板生长的金纳米花,显示出了更好的化学稳定性;通过调控两种表面活性剂的浓度比,控制颗粒表面的突起尖刺,再次验证了卤族元素在制备过程中对枝化金纳米颗粒的重要性;颗粒的尺寸在450 nm左右,构成颗粒表面粗糙结构的尖刺,其尖端直径在10 nm左右,长度在250 nm左右。研究表明金纳米花颗粒具有很高的SERS敏感性,是独特的单颗粒SERS衬底。2.利用单个金纳米花颗粒与有机荧光分子构成SERS体系,观测和分析了其SERS效应。应用罗丹明B、结晶紫和甲基橙分子,研究了单个金纳米花颗粒的拉曼散射增强,以及SERS效应对于分子浓度的依赖关系。发现随着分子浓度的降低,SERS强度也随之减低,当分子浓度降低到10-9M时,仍可以检测到清晰的拉曼信号;在同一浓度下,随着激发光强度的增加,SERS效应也会得到增强;在选择的三种有机荧光分子中,对罗丹明B分子的增强效果最佳,对甲基橙分子的增强效果最差。
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